李之才開始做官是擔任衛州獲嘉的主簿，并暫時代理共城令。這時邵雍居母喪于蘇門山百源上，每天布裘蔬食，親自燒火做飯以養活他的父親。李之才敲門來拜訪，慰勞他說：“你這樣勤奮好學篤志不倦果真和誰相似？”邵雍說“：我于典籍之外，沒有其他形跡可見。”李之才說“：你不是考究典籍的人，對物理的學問學得怎么樣呢？”日后他又對邵雍說：“物理的學問你已經學了，不還有性命的學問嗎？”邵雍遂對他再拜，愿意從他受業。于是李之才就先教他陸淳的《春秋》，意思想以《春秋》表明它包涵了《五經》，既可以告訴他《五經》的大意，然后再講授《易經》就可以結束學業。后來邵雍終于以研究《易經》而聞名于世。
李之才由于才氣太大，難得有人了解，因此長久不調，惋惜他的人就說“：你應該稍微貶損自己以求得進取。”石延年一個人卻說：“這是時局不足以容納你，你何不棄官隱居。”后李之才調升孟州司法參軍，這時范雍守孟州，也不能了解他。范雍第一次自洛陽建節守延安，送的人都送出境外，李之才一個人在近郊與他告別。有人責怪他，他辭謝說：“這是往日的規矩。”不久，范雍貶謫安陸，李之才根據文告拜見范雍于洛陽，過去遠送的人沒有一個人來，范雍才恨自己對李之才了解得太晚。
李之才的朋友尹洙寫信把李之才推薦給中書舍人葉道卿，托石延年轉達，他在寫給石延年的信中說“：孟州司法參軍李之才，年三十九歲，會寫古文章，語言直率，意思深刻，不放肆顯露，不窘困急迫，完全可以追蹤前輩，不是我尹洙所敢品評，而他卻安于卑位，無仕進之心，人們很少能了解他。他的才能又很能通達古今事務，使他能稍微見用于世，一定會超過別人甚遠，可憾他太窮，不能堅定歸隱的決心。了解他的人應該共同努力，使他在事業上有所成就。”石延年給尹洙回信說“：今天精通文字愛好古文的人最少而且不發達，假若遺棄這個人，那么這種學問就更加衰落了。”石延年平生最不喜歡拜訪大官，他四五次到葉道卿的大門，只把書信遞進去。葉道卿得信后，把李之才向朝廷推薦，李之才遂得應選新格，有保任五人，改為大理寺丞，任緱氏縣令。未及成行，會石延年與龍圖閣直學士吳遵路調兵河東，征辟李之才為澤州簽署判官。澤州人劉義叟因而得向李之才學習歷法，也稱“義叟歷法”，這種歷法遠遠超出古今歷法之上，有揚雄、張衡沒說清楚的，實際卻是李之才傳授給他的。
李之才在澤州一段時間后又轉升殿中丞，碰巧母親去世，他剛剛解除喪服，就暴病死在懷州官舍，這是慶歷五年(1045)二月的事情。這時，尹洙的哥哥尹子漸鎮守懷州，對李之才的死悲傷過度，染疾不到一個月也死了。李之才死后歸葬青社，邵雍為他題寫墓碑，其中有句說“：我求之于天下，終于得到聞道的君子李公做我的老師。”
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