元和七年(812)，惠昭太子薨，穆宗當時為遂王，憲宗認為澧王年紀居長，又多內助，欲立遂王為皇位繼承人，命崔群替澧王做辭讓表。崔群上奏道：“大抵己身當受此位，才有表示辭讓之儀禮；己身不當受，因何而有讓表？現今遂王嫡生居長，當居東宮正位。”憲宗最終聽從其奏。那時魏博節度使田季安進絹五千匹，用以助修開業寺。崔群認為師出無名，于理尤為不當，遂奏請制止其進獻。崔群前后奏議多合圣意，皇上無不聽納。升遷禮部侍郎，選拔才德之士，均公允恰當。調任戶部侍郎。
元和十二年(817)，拜中書侍郎、同中書門下平章事。十四年(819)，誅李師道，皇上當面對宰臣們說：“李師古雖從承襲其祖、父爵位入仕，然而朝廷待他始終不錯。其妻與李師道即嫂叔關系，雖說系逆黨家族，若量罪之輕重，也只應降低等級。又李宗雖抗拒朝廷，其情節比之大逆亦有不同。其妻乃士族女，今與其子女俱押在掖廷，以法量之似乎都稍過重。眾卿留意此事否？”崔群答道：“圣上仁慈惻隱，罪罰限于元兇。其妻及近親倘獲寬赦，確實合乎寬宏和煦之道。”于是李師古之妻裴氏、女宜娘，詔令出京至鄧州安置。李宗之妻韋氏及合府男女先押在掖廷，一概釋放，其奴婢、資財又都賜還給他們。又鹽鐵福建院官權長儒因贓獲罪，詔令交付京兆府處決，權長儒之母劉氏向宰相哀求，崔群因而入朝奏論此事。憲宗憐憫其母當耄耋之年，便說道：“朕將枉法赦免權長儒，如何？”崔群道：“陛下出于仁慈惻隱便赦免他，當速令中使宣諭。如等待正常赦免，那就來不及了。”權長儒竟獲免死而流放遠地。崔群之啟奏平和寬恕，多似此類。
當時憲宗急于掃蕩盜寇，對能為朝廷聚財斂資之臣大加獎掖，故藩鎮州府因此迎合朝廷意旨，往往搜求聚斂，號稱進奉。虞州刺史苗稷進奉羨余錢七千貫，崔群認為違詔，若受之則失信于天下，奏請還賜本州，替代貧民租稅。一時受到輿論贊揚。
度支使皇甫钅甫寸暗地交結權要寵貴，以求宰相之位。崔群屢次上疏奏其奸邪，因此曾對皇上面論，語及開元、天寶間事，崔群道：“安危在于出令，存亡系于所任。玄宗用姚崇、宋王景、張九齡、韓休、李元、杜暹則治，用李林甫、楊國忠則亂。人們皆認為天寶十五年(756)安祿山自范陽起兵，是治亂之分界，臣認為開元二十年(732)罷免賢相張九齡，專任奸臣李林甫，治亂自此已劃分。用人得失，所關非小。”詞意激切，朝臣為之感動，皇甫钅甫寸深恨于他，而憲宗最終仍用皇甫钅甫寸為宰相。不久，群臣商議為皇上進奉尊號，皇甫钅甫寸主張加“孝德”兩字，崔群道：“有睿智圣明則孝德便在其中了。”竟遭皇甫钅甫寸構織罪名，憲宗不樂，令崔群出任湖南觀察都團練使。
穆宗即位，征崔群入朝拜吏部侍郎，于別殿召見，對崔群說：“我升皇儲之位，知道是卿相助。”崔群道：“先帝之意，本來便在陛下。隨即授陛下淮西節度使，臣奉命起草詔書，也說：‘能辨識南陽之文牘，預測東海之華貴。’若不知先帝深意，臣豈敢輕率出言？”數日后，拜御史中丞。十日后，授檢校兵部尚書，兼徐州刺史、武寧軍節度使、徐泗濠觀察使等職。當初，幽州、鎮州背逆朝廷，詔令授沂州刺史王智興為武寧軍節度副使，率領徐州兵前去討伐。崔群認為王智興早得軍心，便上表奏請授王智興旄鉞，誰知奏表被擱置不報。王智興從河北回兵，城內皆是父兄，開關迎入，于是崔群被王智興驅逐。朝廷因其失守而問罪，貶為秘書監，分任東都。沒多久，改授華州刺史、兼御史大夫，又改授宣州刺史、歙池等州都團練觀察使等職，征拜兵部尚書。許久以后，改授檢校吏部尚書、江陵尹、荊南節度觀察使。一年后，改授檢校右仆射，兼太常卿。大和五年(831)，拜檢校左仆射，兼吏部尚書。大和六年(832)八月去世，年六十一，冊贈司空。
崔群見識超常精于決斷，為當世賢相，但公允地說其節儉素樸之操守，晚年不如當初。崔群年未及冠即應舉進士，陸贄聞知，前去詢問梁肅，議及那些有才學品行的登第者，梁肅道：“崔群雖年少，他日必定官至公輔。”事實果如其言。
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