貞元(785～805)初，論惟明任淮北節度使，呂元膺應邀做幕僚，從此名聲達于朝廷。論惟明去世，王棲曜代理其職。德宗讓王棲曜將呂元膺留在官署任職，參謀軍政事務。先后調任殿中侍御史，征召入朝實授此職。又升任侍御史。逢繼母去世，服喪期滿，授右司員外郎，出任蘄州刺史，頗有施恩重義的好名聲。曾于歲末視察監獄，囚犯中有人訴說：“我有父母在，明日正月初一卻不能相見。”因而傷心落淚。呂元膺憐憫他們，全都解除刑具讓他們回家，約定時間返回監獄。負責看守的獄吏勸道：“賊人不可放縱。”呂元膺說：“我是以真誠和信義對待他們的。”到了規定時間，沒有一個犯人遲回。因此群盜感激他的情義，相約不在蘄州犯案。元和(806～820)初，征召回京授右司郎中、兼侍御史知雜事，調任諫議大夫、給事中。批評規勸，辯是論非，十分盡責。待到鎮州王承宗叛亂時，憲宗欲封吐突承璀為招討處置使。呂元膺同給事中穆質、孟簡以及兵部侍郎許孟容等八人，直言反對認為不可。并說道：“承璀雖身貴位尊，但身為宦官。如果他做主帥統領兵馬，恐怕諸將不服。”所言明白中肯，被憲宗采納，替吐突承璀改了封使名號，可他仍然獨掌兵權，結果無功而還。呂元膺出任同州刺史，到入朝謝恩那天，皇上問他對當前治政得失的看法，呂元膺一一陳說，情辭慷慨激烈，得到皇上贊許。次日皇上對宰相說：“呂元膺能直言有正氣，應留在朕身邊，讓他評論政務得失，眾卿以為如何？”李藩、裴土自慶賀道：“陛下納諫，超過前代所有君王，實為宗廟社稷萬世無疆之喜慶事。臣等不能廣為搜求端直之士，又不能時時進獻忠言，辜負了圣上愛心，理當問罪。請留元膺在陛下身邊供職。”隨即便讓呂元膺兼任太子侍讀，賜紫服金魚袋。
不久官拜御史中丞，沒多久，授鄂岳觀察使，入朝任尚書左丞。度支使潘孟陽與太府卿王遂交相上奏爭執，結果潘孟陽授散騎常侍，王遂派任鄧州刺史，詔書上都寫著美辭嘉語。呂元膺將詔書封緘退還，請求寫明二人行為的是非曲直。江西觀察使裴堪奏報虔州刺史李將順貪贓情狀，朝廷未經復查，立即將李將順貶為道州司戶。呂元膺說：“廉使奏刺史犯貪贓之罪，不復查核實即行貶謫，即使裴堪之言可信，這種做法也不可取。”又封還詔書，請求朝廷派御史前往查問，宰臣不能定奪。后呂元膺替代權德輿任東都留守、檢校工部尚書、兼御史大夫、都畿防御使。按照舊例，留守一概賜予旗幟和甲衣，和方鎮待遇相同。及至呂元膺受任留守卻不賜，朝官們認為淮西有戰事，特地用呂元膺留守洛陽，不宜削減儀仗規格而降低他的威信，諫官們援引華、汝、壽三州之例陳述看法。皇上說：“這幾處，都應該不賜。”留守而不賜旗甲的規矩，就是從呂元膺開始的。
元和十年(815)七月，鄆州李師道留居邸宅埋伏甲士陰謀叛亂。當初，李師道在東都修建府第宅院，兵士細作出入混雜，官吏不敢查辨。因吳元濟向北進犯，京郊多警報，防御之兵盡去伊闕駐守。李師道埋伏百余甲士于府宅，準備焚燒宮室，大肆掠殺。已經烹牛宴餐兵士，第二天就要起事。恰好小將李再興密告變亂之事，呂元膺到伊闕追回軍隊，將李師道邸宅圍困半日，沒人敢攻進去，防御判官王茂元斬殺一人后兵士們這才進攻。有的兵士毀墻進去，眾賊人奮力沖出，圍困的士兵驚恐奔逃。賊人緊緊靠在一起，讓婦女兒童跟著一起走，出了長夏門，在郊外搶掠民舍，奪人牛馬，東渡伊水，朝山區而去。呂元膺傳令駐境軍士，懸賞重金捕捉賊人。數月后，有山民在集市上賣鹿，發現賊人經過，立即召集他的同伙，引來官兵將賊人圍在山谷中，盡數俘獲。追查賊首，原來是中岳寺僧圓凈，八十余歲，曾在史思明手下為將，魁梧忄票悍過人。剛捉住他時，命人折斷他的脛骨，可是錘不斷。圓凈罵道：“連折斷腳都不會，還稱得上是健兒嗎？”說罷伸出腳教兵士將自己的腳折斷。臨刑時嘆息道：“誤了我的事啊，沒能讓洛陽城流血！”被處死的共數十人。其中留守防御將領二人，都亭驛卒五人，甘水驛卒三人，都暗中接受了圓凈的委任而替他充當耳目，從開始密謀到事敗之前一直無人知曉。先前，李師道在伊闕、陸渾兩地間大量購置田地，共計十余處，所以有錢施舍山民供其衣食之用。有叫訾嘉珍和門察的兩個人，暗中謀劃部署，使這些錢財都歸屬圓凈。他們表面裝作用李師道的千萬錢財修理佛寺，實際指望訾嘉珍秘密起事時用在山中點火做飯，聚集兩縣山民造反作亂。待到查清案情，訾嘉珍、門察都供認自己是殺害武元衡的兇手。呂元膺將案情上報朝廷，將犯人押送京師，賞賜出首叛亂者楊進、李再興錦彩三百匹、宅第一片，授予郎將之職。呂元膺隨即請求召募中原子弟來保衛宮城，朝廷應允。盜賊生發之日，都城震恐，留守之兵人少力弱不足依賴，而呂元膺坐鎮皇城門，指揮部署，氣度自如，因此居民人心安定。
數年后，呂元膺調任河中尹，兼河中節度使等職。當時方鎮多生事變姑息養奸，惟獨呂元膺立身行事能堅守正道，監軍使以及往來的宮中顯貴，無不敬而畏之。后入朝拜吏部侍郎，因患病執意辭謝，便改授太子賓客。元和十五年(820)二月去世，年七十二，追贈吏部尚書。
呂元膺學識深遠，處事得體，在朝中肅然而立，有宰相三公的威儀。當初呂元膺到京師做官時，前宰相齊映對人說：“我沒趕上見到婁師德、郝處俊，大概他們就是呂元膺一類的人吧！”呂元膺無論執行公務還是辦私事，始終沒有過失。
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