高祖李淵進入關中，李大亮主動投奔了唐朝，被任命為土門縣令。碰上百姓正鬧饑荒，境內盜賊很多。李大亮招集流亡百姓，安撫貧困人家，賣掉自己所騎的馬，湊錢資助他們安家，鼓勵他們生產自救，當年獲得大豐收。抓住時機襲擊賊寇，打到哪里，哪里就安定下來。秦王李世民巡視安撫北部邊境，寫來書信贊揚慰問他，賞給五匹戰馬，五十段絹帛。后來，大批胡兵侵犯縣境，李大亮考慮不能硬打，就單人獨騎走進敵人軍營，說服敵軍主帥，講明利害得失，胡兵將帥們都感動信服，紛紛歸降。李大亮殺掉自己所騎的馬，跟他們飲宴，步行回府。
高祖知道后特別高興，提拔他為金州總管府司馬。當時王世充派遣他的侄兒王弘烈占領了襄陽，朝廷命令李大亮安撫樊城、鄧城軍民，準備奪回襄陽，李大亮揮師進攻，奪取了十多處城池。他改任安州刺史。又命令他去攻占廣州的土地，軍隊進入九江，遇上輔公礻石叛亂，李大亮用計活捉了他的部將張善安。輔公礻石又派兵圍攻猷州，猷州刺史左難當據城固守，李大亮率領部隊幫助打敗了叛軍。他改任越州都督。
太宗貞觀初年，李大亮改任交州都督，封武陽縣男爵號。后來調回朝廷任太府卿，又離京任涼州都督。曾有一位朝廷使者看到一只良種鷹，婉言動員李大亮進獻給太宗。李大亮呈遞密封奏表給太宗說：“陛下禁止自己打獵已很久了，但朝廷使者替陛下要鷹。如果是陛下的意圖，就違背了原來的宗旨；如果是使者的主意，就是使者選派得不恰當。”
太宗給他寫回信說：“有你這樣的臣子，我還擔心什么？古人贊揚語言可貴說是一字千金，現賞賜給你一只胡瓶，雖然沒有千金的價值，它可是我自己使用的愛物。”又賜給東漢荀悅的《漢紀》一部，寫道“：荀悅說理博大精深，窮盡了治國方略，你應該研讀品味。”
突厥滅亡后，太宗于是打算安撫各地邊遠民族，凡是歸降唐朝的，每人發一件袍子、五匹絹帛，首領被任命為將軍、中郎將，得到五品以上官職的超過一百人。還把歸降的少數民族安置在黃河以南的中原地區。任命李大亮為西北道安撫大使，派他去安撫還沒有歸附的大度設、拓設、泥熟特勒以及七姓部族，用磧口儲備的糧食救濟他們。李大亮呈遞奏疏說“：我聽說要安撫邊遠民族，一定要先使內地安寧。中原百姓，是國家的根干，邊遠民族如同枝葉。損傷根干，培補枝葉，卻希望安定，還沒有過。近來突厥全國出動投奔我朝，陛下又不能押送到長江淮河之間去改變他們的習俗，反而賞賜財物，全都授予官職，安置在內地居住，這哪里是長治久安的辦法呢？現在伊吾雖然已經歸順，卻在遙遠的沙堿地區。我認為對于那些愿意作為大唐屬國的部族，應當確立這種隸屬關系，讓他們居住在北部邊境，畏懼大唐的威力，懷念大唐的恩德，永遠充當附屬大臣。因為是邊遠民族，所以只讓他服從而不收留，這就是給予名義上的恩惠，得到實質上的利益。河西的民眾，糧食被征集來防御外族入侵，每個州縣凋敝冷落，加上是在隋朝末年的大亂之后，人口財物減少消耗太多。我的想法是停止招收撫慰外族民眾，減少勞役負擔，使邊地百姓從事農業生產，這是朝廷的利益所在。”太宗采納了他的意見。
貞觀八年(634)，任劍南道巡省大使。征討吐谷渾時，李大亮任河東道行軍總管，與大總管李靖從北路進軍，途經青海、河源，在蜀渾山和敵軍相遇，一場大戰，打敗了敵軍，俘虜了一位著名的王，繳獲各種牲畜幾萬頭，進封他為國公爵號。后來被任命為右衛大將軍。晉王李治立為太子時，李大亮兼任太子右衛率，還兼任工部尚書，一身兼三職，在皇帝、太子兩處值班警衛。李大亮值夜班，經常通宵和衣而睡。太宗曾經慰問他說“：到您值夜班時，我就睡得很香甜。”
貞觀十八年(644)，太宗巡視洛陽，命令李大亮當房玄齡的副手留守長安。
房玄齡稱贊他“有西漢王陵、周勃的氣節，可以委任重大職責”。不久患病臥床不起，太宗親自為他調配藥方，派郵差飛馬傳送給他。臨終前，寫奏表請求停止征討高麗；還說長安是京城，希望記住關中。奏表寫成后，嘆息說：“我聽說男子漢不死在女人的手中。”于是命令人們走開，說完就去世了，享年五十九歲。入殮時，家中沒有珍珠玉石讓他含在口里，只剩五斛米、三十匹布。太宗哭得很悲痛。
追認他為兵部尚書、秦州都督，謚號為“懿”，安葬在太宗預先為自己營建的昭陵墓地。
李大亮性情忠誠謹慎，外表好像不善言談，但氣質剛正堅貞，不能觸犯他的禮儀原則。跟皇帝爭論是非，也不迂回屈從。即使是夫人孩子也不曾見他有萎靡懈怠的神色，伺候哥嫂以恭敬聞名。
他地位高名聲大，但住宅簡陋矮小得很。
在越州撰寫書稿幾百卷，調離時，留在了越州都督府。當初，打敗輔公礻石后，按軍功賞賜給他一百名男女奴仆，他說道：“你們都是官紳人家的子女，不幸家破人亡，我怎忍心把你們留下做奴隸呀？”釋放了他們。高祖知道后，贊美他，改賜了二十名俚族女仆。后來打敗吐谷渾，又賞賜了一百五十名奴婢，他全部送給了親戚。安葬沒有子孫的族人三十多名，喪葬禮儀加倍隆重。
曾因張弼的幫助逃脫了死亡，顯貴之后，一心想報答他。當時張弼任將作丞，隱藏著不見李大亮，李大亮找不到他。有一天，在路上認出了張弼，握住他的手哭泣，把全部家產送給他，張弼謝絕不愿接受。李大亮就對太宗陳述說“：我能侍奉陛下，是得虧張弼幫助，請把我的官職爵位全部轉送給他。”太宗為此提升張弼為中郎將、代州都督。人們都敬重李大亮不忘報答恩情，贊揚張弼不夸耀自己。李大亮死后，他撫養的親族孤兒把他當作父親服喪的有十多人。
他哥哥的兒子李道裕，貞觀末年任將作匠。有人告發張亮謀反，太宗命令朝廷官員們發表意見。都說張亮應該處死，只有李道裕一個人說還沒有證據。
太宗在氣頭上沒有細想，就殺了張亮。
年底，刑部侍郎空缺，宰相多次推薦人選，都沒批準。太宗說：“我有人選了。
這人就是說張亮造反沒有證據的李道裕，我當時雖然沒有聽他，現在還為這事后悔。”于是任命李道裕為刑部侍郎。后來官職做到大理卿。
李大亮有個族間孫兒名迥秀。
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