調任郴州桂陽縣令，治官政績特別大。郡守李初平認為他賢能，對他說：“我想讀書，怎么樣？”周敦頤說“：您老學習得不夠，我為您講說。”二年果然學有所得。調任南昌知府，南昌人都說：“是能夠辨別分寧獄事的人，我們可以訴訟了。”富家大姓、狡猾胥吏、品行惡劣的年輕人，惶恐不安，不但以得罪于府令為憂慮，而且又以損害善政為恥辱。后歷任合州判官，事不經他的手，官吏不敢決斷，雖決斷處理了，民眾不肯聽從。刑部使者趙扌卞為誣陷的言詞所迷惑，到合州很是威風，周敦頤泰然處之。任虔州通判時，趙扌卞為虔州知州，深入了解了他的所作所為，于是完全明白理解了，握住他的手說：“我差點失掉你了，從今以后我算知道了周茂叔。”
熙寧初年，任郴州知州。因為趙扌卞和呂公著的推薦，擔任廣南東路轉運判官、提點刑獄，以澄清冤獄、潤澤萬物為自己的職責。檢查轄區事務不怕勞苦，雖因瘴癘疾病危險，路途遙遠，但仍然一一親臨檢查斷事。因為疾病請求擔任南康知軍。因家住廬山蓮花峰下，屋前有小溪，匯合于湓江，取營道所住的房子旁有濂溪作為它的名字。趙扌卞再次擔任蜀地官員時，打算奏請任用他，未上任就去世了。終年五十七歲。
黃庭堅稱道：“他的人品、道德修養很高，胸懷寬廣、灑脫，好似晴空的陽光和風、燦爛的月亮，不重于求得廉潔的名聲而刻意于追求遠大的志向，不看重享受而努力為民造福，不注重自身的利益而關心孤寡的憂樂，鄙薄迎合世俗之人而崇尚長久的友情。”
周敦頤學問廣博，努力實踐。著作《太極圖》，闡明天理的根源，研究萬物的始終。他的解說是：
“無極至太極。太極的運動產生陽，動極產生靜，靜中即產生陰，靜極又動，一動一靜，互以對方為其根本，分辨出陰陽，天地就出現了。陽變陰合，即產生水、火、木、金、土，五氣的正常變化，四季就依次而行。五行即陰陽的一種，陰陽即太極的一類，太極原本就是無極。五行的產生，各有其特性。無極的真諦，二五的精髓，奇妙地組合、凝結，乾道生成男，坤道生成女。二氣的交互感應，生成萬物，萬物生化不息，以致變化無窮。
“只有人得其秀而最靈，物形出現了，就會有精神的感知，五性感動，以分別善惡，萬事從中而出。圣人闡明，確定以中、正、仁、義來主靜，以成為人的最高境界。所以圣人與天地化合而成道德，太陽與月亮化合而成光明，四季的變化組合成時間的順序，鬼神分合化解出吉兇。君子通過修養得吉，小人違背它則為兇。所以說：‘蒼天確定的常道，叫作陰、陽。大地運行的常道，叫作柔、剛。人世間遵守的常道，叫作仁、義。’又說：‘從開始到結果的反復變化，所以知道死生變化的道理。’偉大的《易》經，這是最高的境界。”
又寫作有《通書》四十篇，闡述太極的詳細內容與真諦。寫序的人說“：他的言論簡約，但道理宏大，文字質樸而意義精微，得到了孔子、孟子思想的本源，對于學者是有很大的功績的。”
周敦頤任職南安時，程王向通判軍事，視其氣質、相貌不是普通的常人，與他交談，了解他治學探求大道，因此同他結交為朋友，送二個兒子程顥、程頤前往受訓學業。周敦頤每每命令他倆探尋孔子、顏子感到快樂的地方，他們感到快樂的是什么事呢，二程的學說淵源就是來自于這里。所以程顥有言論說“：自又見到周茂叔后，以吟弄風花雪月以歸，有‘我與點相同’的感覺。”侯師圣從學于程頤，沒有覺悟明白，拜訪周敦頤，周敦頤說：“我老了。學說不可不詳細。”晚上，二人于床邊對坐交談，過了三天才回去。程頤見他驚奇地說“：這不是從周茂叔那兒學來的嗎？”他善于啟發人的才智就像這樣。
嘉定十三年(1220)，賜謚號叫作元公。淳元年(1241)，封為汝南伯，從祀于孔子的廟庭中。
二個兒子，名字叫周壽、周燾。周燾官至寶文閣待制。
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