憲宗即位時，叛臣李钅奇聚兵于浙右。李钅奇被誅后，朝廷將發車運取其被沒收的家財，李絳上言道：“李钅奇兇頑狡詐背叛朝廷，僭越放縱勒索百姓，剝奪六州之人，積成一道之苦。圣恩本因其叛亂而進討，使一方得以安寧復蘇。現在輦運錢帛，傳聞四海，就不是什么遏制叛亂、安撫困窮了。伏望圣慈，將沒收之錢帛一并賜予本道，頂替貧苦民戶今年租稅，則萬姓歡呼、四海歌詠啊。”憲宗嘉許他。
此時中官吐突承璀得恩寵。自藩王府擢升神策護軍中尉，即于安國佛寺建立《圣政碑》，大興歌功頌德之事，并請翰林撰寫碑文。李絳上言道：
“陛下推行新政，鏟除舊法之弊，四海引頸，日日翹望德音。今忽立《圣政碑》，是示意天下人不能安心。《易》稱：品行高尚之人與天地合德，與日月齊明。受命理政，當勵精圖治，豈能以一篇文字終止圣上之恩德，以一方碑表替代君王之謀略？若可敘述，則需恰當，如果損害陛下盛德，還談得上弘揚濟世之大道嗎？故自堯、舜、禹、湯、文、武，并無建碑之事。到了秦始皇這個荒暴放縱之君，施行混亂酷虐之政，然后有芝罘、嶧山之碑，頌揚誅伐之功，記載巡幸之跡，恰好足為百王所笑、萬代所譏，至今被稱為失道亡國之君，豈可仿效此人？陛下承繼高祖、太宗之事業，開拓貞觀、開元之政局，思治而忘食，從諫如順流，本可與堯、舜、禹、湯、文、武并駕齊驅，又怎能追效秦皇暴虐無道之事而自損圣政？前些時，閻巨源奏請立紀圣功碑，陛下詳察此事，概不允許。今忽令立此碑，與先前之舉措截然相違。再說此碑既在安國寺，不得不敘述記載游觀崇飾之事，述游觀不合立碑旨意，敘崇飾又非關治政常則，原本不是圣哲君王所應做的。此碑，伏乞圣恩特別下令罷止。”
憲宗認為所言極是，立碑之事便作罷。
后來李絳因在浴堂北廊奏對，極力抨擊中官放縱恣肆、方鎮奉迎進獻之事，憲宗惱怒，厲聲說道：“卿所論奏，何以太過分？”李絳上前辯說不已，道：“臣所諫論，于臣無利，是國家之利。陛下不嫌臣愚，使臣處于腹心之地，豈可見事有虧圣德，有損清世，卻顧惜自身而不出一言，仰視屋梁暗地嘆息，這樣便是為臣辜負陛下呀。若臣不避禍患，竭誠奏論，旁忤寵臣，上犯圣旨，因此獲罪，那就是陛下辜負臣了。再說臣與中官素不相識，又無仇怨，只因他們作威作福太甚，上損盛朝，所以臣不敢不論奏。假若臣緘默不語，并非社稷之福呀。”憲宗見他十分誠摯，緩和了臉色撫慰他道：“卿對朕竭盡臣節，人所難言之事，卿盡皆言說，使朕能聽到平素聽不到的話，真正是忠誠守節之臣哪。他日為眾官之長，亦須如此。”李絳拜恩而退。皇上立即宣旨宰臣，令與李絳調職。于是授以中書舍人，充任翰林學士如前。次日，面賜紫服金魚袋，皇上親自為李絳擇一良笏賜給他。
前后朝臣裴武、柳公綽、白居易等，往往被奸人排斥陷害，朝廷特意加以貶黜。李絳每每以秘密奏疏為之辯訴，皆獲寬赦。及至鎮州節度使王士真死，朝廷將發兵掃除余黨，李絳竭力陳說認為不可。李絳既然盡心輔佐，皇上每有詢問，他多能抓住事情的關鍵。元和六年(811)，仍因諫奏中官之故，罷免翰林學士，代理戶部侍郎，判本司事。曾因事應對，憲宗道：“戶部每年有進獻，到了你便沒了，是何原故？”李絳說：“將戶部錢獻入內庫，這是用錢財來結私恩。”皇上聽罷肅然起敬，越發贊許他的鯁直。吐突承璀最受恩寵，這年，準備起用李絳為宰相。前一日，令吐突承璀出任淮南監軍。次日，降下制書，授李絳為中書侍郎、同中書門下平章事。同列相位的李吉甫乖巧諂媚，善逢迎皇上之意，而李絳鯁直，對皇上多所規諫，因此同李吉甫不和。當時輿論認為李吉甫同吐突承璀相勾結，所以李絳特別厭惡他。李絳性情剛直，每與李吉甫爭論，人們多以李絳為是。憲宗明察李絳忠正守節，故李絳論奏，多所允從。
皇上曾對李絳說：“卜筮之事，研習者極少能精通，有時應驗，有時不中。近來風氣，更加崇尚，是何原故？”李絳答道：“臣聞古代圣王畏懼天命，理事不敢專斷，因此國家有大事難以決斷者，先同卿士庶人商議，其次依靠卜筮判斷，兩者一致便施行。陋俗虛浮，僥幸求福。正直之行為無人贊同，邪惡之計謀暢通無阻，人們遲疑昏惑，以為小小伎倆便能決事。而愚夫愚婦借口選吉日敬鬼神，一味貪利欲行欺詐，參雜市井見聞，用以預測眼下之事，自詡神異。近來，風氣近于巫術，這確是陋俗。圣旨所及，實能辨清邪惡之源。但其理既存勿加議論，弊陋習俗自會消除。”
一日在延英殿，皇上道：“朕讀《玄宗實錄》，見開元大治，天寶始亂。事出一朝，治亂相反，何故？”李絳應答道：
“臣聞治生于思危之心，亂生于恣肆之志。玄宗自天后朝出居藩王府第，曾居官守職，在朝外接觸當世賢才，了解人事之艱難。即位之初，任用姚崇、宋王景，二人皆忠誠鯁直絕異人才，行事均懷報主之心。明皇登位之初，亦能勵精圖治聽納忠言，故當時名賢在位，左右前后之臣，皆崇尚忠懇正直。因此君臣融洽，內外安寧。開元二十年以后，李林甫、楊國忠相繼執政，專門引薦巧言讒佞之人，讓他們各居要職，一味獻媚上司，不聽納正直之言。他們的貪欲日趨熾烈，國庫的財用便日益減少，奸臣說用錢是為興利，武夫說用錢是為開邊。天下騷動，奸盜乘隙，以至于兩都淪陷，四海沸騰，圣駕出行，險于蒙難。皆因小人誘導，縱情享樂橫生驕矜所造成。至今兩河屯兵，西疆削盡，農戶凋敝，府藏空虛，皆因天寶喪亂，以至于此。國家安危治亂，確實系于當世君主奉行的大政方針。陛下欲廣開視聽，親覽國史，思慮精深，能探尋安危治亂變化之本源，實為天下之大幸。”
皇上又說：“人們行事，常擔憂不通事理，已然失誤，追悔莫及。古人遇到這種情況，還有什么辦法嗎？”李絳答道：“行事出現差錯，圣哲在所難免，故天子詔納諍臣以匡救己之失誤。因此圣心決策于內，臣論扶正于外，創建治世于未亂之際，消除禍患于未萌之時。圣主偶有失誤，則勸諫以扶正，故君臣上下協同，猶如手足之于心膂，交互作用，而導致康寧。這也是常理，并非難為之事。但夸耀功勞遮掩過失，則與常情不相容。古人推崇努力改過、從善如流，確實為此呀。臣等處于重任，未能開啟圣主耳目之明，但陛下不廢棄芻言野說，則端直之士賢良之臣，必當主動報效。”皇上說：“朕任用卿等，正希望卿等直言。當各自盡心竭力無所保留，以彌補朝政之不足。切勿擔心朕庇護過失！”
那年秋天，魏博節度使田季安死，其子田懷諫年幼力弱，軍中立其大將田興，讓他主持軍事，田興最終以六州之地歸順朝廷。此事經營策劃，皆出于李絳之計謀。
當時教坊忽然宣稱朝廷有密旨，征選良家子女及貴族官吏家中的藝妓充當樂妓，京師輿論嘩然。李絳對同僚說：“此事大損圣德，必須上奏諫阻。”同僚中有人說：“這是嗜欲之類閑事，自有諫官論說。”李絳道：“相公平日厭惡諫官論事，這件棘手的事便推諉給諫官，妥當嗎？”于是竭力論奏。次日在延英殿，憲宗舉手對李絳說：“昨日見卿奏狀所論征選樂妓一事，若非卿盡忠于朕，何以有此舉動？朕全然不知外間事，這是教坊罪過，不明朕之意圖，以致做出這等事。朕本因丹王以下四人，院中均無侍奉者。朕令于樂工之中及民間有情愿者，付給豐厚錢帛，只征選四人，四位侯王各予一人。他們不領會朕意，便如此生事。朕已下令處罰，所征選的那些人，都已放遣歸家。若非卿言，朕怎知有此失誤？”
元和八年(813)，封高邑縣男。李絳因足疾上章請求免職。九年(814)，免除知政事，授禮部尚書。十年(815)，檢校戶部尚書，出任華州刺史，不久，入朝為兵部尚書。逢母喪。元和十四年(819)，檢校吏部尚書，出任河中觀察使。舊制，河中設節度使，皇甫钅甫寸厭惡李絳，只任命他為觀察使。十五年(820)，皇甫钅甫寸獲罪，李絳重任兵部尚書。
穆宗即位，李絳改任御史大夫。穆宗沉湎于游獵巡幸，李絳在延英殿極力勸諫，皇上不能聽納。李絳借病辭職，重任兵部尚書。長慶元年(821)，轉任吏部尚書。當年，加授檢校尚書右仆射，判東都尚書省事，充任東都留守。二年(822)正月，檢校本官、兗州刺史、兗海節度觀察等使。三年(823)，重任東都留守。四年(824)，加授檢校司空。
寶歷初，入朝任尚書右仆射。二年(826)九月，昭義節度使劉悟去世，臨終留表請求讓其子劉從諫承襲官職，將吏們抵宮門奏請。李絳秘密奏請立即任命靠近澤潞四方的將帥一人，充任節度使，令其兼程赴鎮，使劉從諫來不及抵拒詔命，新使已到，所謂“迅雷不及掩耳”。這樣潞州軍心，自有所歸。劉從諫無職任，憑什么主宰軍隊。但此時宰相李逢吉、王守澄已受劉從諫賄賂，皆奏請讓劉從諫為節度使留后，故皇上不能采納李絳之主張。
李絳進退仕途均奉行正道，一時名望頗大。然而心腸剛直嫉惡如仇，對待賢者與不肖之人態度判然有別，因此被邪惡之輩所忌恨。有次曾與御史中丞王播相遇道中，王播未避讓他。李絳上奏論說事理，詔命門下中書兩省詳議，均認為李絳論奏正確。李逢吉庇護王播而厭惡李絳，便罷免李絳仆射之職，改授太子少師，分司東都。
文宗即位，詔李絳為太常卿。大和二年(828)，檢校司空，出任興元尹、山南西道節度使。三年(829)冬，南蠻進犯西蜀，李絳奉詔赴西蜀救援。李絳在本道招募兵卒千人赴蜀，行至中途，蠻軍已退，所募兵卒皆返回。興元兵額素來有規定，招募之兵卒得全部退伍回家。那是大和四年(830)二月十日，李絳晨起理事，召集募卒，說根據詔令遣返他們，依例發給糧餉，募卒一個個怏怏而退。監軍使楊叔元貪財恃寵，怨恨李絳不奉敬自己，于是趁募卒嫌賞賜微薄，眾口喧嚷之際，用言辭刺激他們，企圖挑動他們作亂，以泄私憤。募卒被監軍的話煽動，怒火更盛，便喧噪聚集涌向府署，劫奪庫中兵器沖入使衙。李絳正與幕僚會宴，來不及防備。聽說叛亂立即朝北奔逃登上女墻，衙將王景延力戰以抵御亂兵。兵刃折斷箭支用盡，王景延戰死，李絳亦遭亂兵殺害，時年六十七。李絳剛登上女墻時，左右將校請他縋城出走，可以避免兇禍，李絳不從，終于同從事趙存約、薛齊一起殉職。
文宗聞奏震驚悲痛，降下制書道：“朝中有此正人，人們贊其美德，入能制定謀略，出則統領將士。正當重任之臣，橫遭不測之禍。以身殉職令人嘆惋，朝廷上下此心皆同。故山南西道節度使、管內觀察使處置等使、銀青光祿大夫、檢校司空，兼興元尹、御史大夫、上柱國、趙郡開國公、食邑二千戶李絳，神賦聰慧明智，天授清正剛直，胸懷仁義追隨前代圣哲，身立標準以為后人楷模。抑濁揚清順應世情，因此官至臺輔。佐我功業卓著之先祖，忠誠感通皇天。仗斧鉞布風紀，庇護百姓安居樂土。乘軒輊鳴玉，曾位至清貴官班之極。先聲奪人輿論齊贊，不約而同群情共許。本為漢中名臣，善于治政安邦。而未料及變亂突起，無先兆災禍橫生。忠良罹難人皆悲痛，聞聽訃告倍增哀傷。當隆重追悼，用上等禮儀。三公正秩，品位甚高，特示殊恩，以抒沉痛。可贈司徒。即令主管署衙，擇日備禮冊命。”賜其家屬布帛三千段，米粟二百石。李絳子名璋、頊。
李璋，登進士第。盧鈞鎮守太原，召他為從事。大中末，入朝為監察，轉侍御史。出任兩郡刺史，最終任宣歙觀察使。其子名德林。
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