憲宗即位以后，征召李吉甫為考功郎中，掌管皇帝的文書詔令，來到朝廷以后，又立即召為翰林學士，轉任中書舍人，賜穿紫袍。憲宗剛即位時，中書省小吏滑渙和掌管樞密的中使劉光琦親近友善，頗竊取了一些朝政的權柄，李吉甫請求讓他離去。劉辟反叛，皇上下令聲討他，策略不能決定，李吉甫暗中參與謀劃，請求廣泛征召江淮的軍隊，由三峽一路進入，以分散蜀地叛軍的兵力。幾件事皇上都同意了，從此非常親近信賴他。元和二年(807)春，杜黃裳出守軍鎮，皇上提拔李吉甫任中書侍郎、同平章事。李吉甫天資聰慧敏銳，熟悉通曉事務，自任員外郎出京為地方官，滯留在江淮十五年多，全面、仔細地了解了民間疾苦。及至擔任宰相，擔心地方節鎮貪暴橫行，便上書，令各個方鎮屬下的刺史能夠各自為政。他提拔了眾多的人材，有著極好的聲譽。
元和三年(808)秋，裴均任仆射，掌管財政收支，權臣佞幸，想要謀求宰相之職。在這之前，李吉甫制定策試的直言極諫科目，其中有譏刺時政，忤犯權臣佞幸的內容，因此裴均的同黨揚言這都是執掌政柄的人所教唆、指使，妄圖以此動搖李吉甫的地位，幸而諫官李約、獨孤郁、李正辭、蕭亻免秘密上疏陳報，皇上的疑意才消除。李吉甫早年結交推許羊士諤，提升他為監察御史；另有司封員外郎呂溫文辭修養很高，李吉甫也親厚相待。竇群也和羊士諤、呂溫相友善，竇群開始被封為御史中丞，他奏請朝廷封羊士諤為侍御使，以呂溫任郎中，掌管雜務。李吉甫氣憤他不先打招呼，而所請求提升的人又有超出其資歷的，因而接到詔令幾天都不執行，彼此產生了嫌隙。竇群便等到占候卜筮者陳克明出入李吉甫家時，將其秘密逮捕，報告皇上，憲宗詢問他，并沒有為非作歹的罪行。李吉甫認為裴土自長期在翰林院，憲宗很親近、信任他，一定會受到重用，就秘密推薦裴土自代替自己，因為自己希圖出任節鎮地方官。當年九月，李吉甫被封為檢校兵部尚書并兼任中書侍郎、平章事，充任淮南節度使，皇上駕臨通化門城樓為他餞行。李吉甫在揚州，每當有朝廷得失、軍國利弊方面的事情，都用密疏一一論述。又在高郵縣筑堤為水塘，灌溉田地幾千頃，人們都得到了他的好處。
元和五年(810)冬，裴土自因病去職。第二年正月，授予李吉甫金紫光祿大夫、中書侍郎、平章事、集賢殿大學士、監修國史、上柱國、趙國公等稱號。待他再次任宰相時，便請求裁減官員和那些經由各種途徑進身的胥吏等，并核定朝廷內外官員的俸祿，當時的人都認為很恰當。京師的僧侶有憑著權豪勢要而免于納稅的，李吉甫上奏說：“朝廷所征收的錢糧一向是有定額的，正好用僧人的余財，來配給貧苦無告的人，免稅一定不能容許。”憲宗便停止讓僧人免稅。又請求把普潤軍劃歸給涇原。
元和七年(812)，京兆尹元義方上奏說：“永昌公主按照禮制建造祠堂，請示它的規模體制。”當初，貞元年間，義陽、義章兩位公主都在墓地建造祠堂一百二十間，錢花了好幾萬；至于永昌公主祠堂的體制，皇上命令元義方減少舊制的一半。李吉甫奏道：“永昌公主幼年夭折，滿朝同悲，更何況皇上的感情，必然鐘愛想念。但陛下如此悲痛還能把祠堂的建制減少一半，顯示折衷的規格，彰明節儉，教育人臣，確實超越古今。臣認為祠堂的建造、禮儀的典冊沒有明文規定，德宗皇帝對于義陽、義章二公主，只是出于一時的恩遇，事情歸因于習俗，當時人們并非沒有背后議論的。從前漢章帝時，想為光武帝的原陵、明帝的顯節陵各建食邑的屋舍，東平王劉蒼呈上奏疏說不可以這樣做。東平王是光武帝的愛子，明帝的愛弟。以他那賢王的心情，難道會在父兄身上吝惜錢財么！確實因為這是不合乎禮制的事情，君王應當慎重。現在與其照義陽公主那樣修建詞堂，臣認為恐怕不如酌量設置守墓的民戶，以充任守護供奉的職責。”第二天，皇上對李吉甫說：“你昨天所奏明停修祠堂的事，使我心中深感快慰。我開始也懷疑這樣做太繁瑣浪費，但由于不知道從前的實情，因此只是酌量減少一些，看了你的陳述，才知道這樣做沒有根據。但是我不想損害二十戶百姓的利益，應當挑選官府控制的罪役戶，委派他們去守墓。”李吉甫向皇上拜賀。皇上說：“卿呀，這難道是什么難事。有關于我自己，不利于時局的，只要聽到了就改正，這難道也值得贊美么！你只要勤于匡正失誤，不要以為我不能實行。”
元和七年七月，皇上駕臨延英殿，對李吉甫說：“我最近田獵、游玩都停止了，只喜歡讀書。昨天在《代宗實錄》中，看到當時的綱紀沒有振興，朝廷出了很多亂子，也得到一些教訓。后來看到你先輩的事跡，實在值得嘉許贊嘆。”李吉甫走下臺階跪下說：“我先父為代宗辦事，盡心盡節，迫于機運喪失，沒有等到圣明的時代，我的赤誠之心，常常追恨。陛下喜歡讀文史書籍，見聞一天天更新，見臣的先父忠于前朝的事跡記載于實錄上，今天特地賜給褒揚，先父即使在九泉之下，也像見到了明亮的太陽一般。”接著便伏身在地流下淚來，皇上對他進行了勸慰。
元和八年(813)十月，皇上臨幸延英殿，問到當時的時政記記些什么事。那時李吉甫正監修國史，首先回答說：“這是宰相記下天子的事情，再交給史官做的實錄。古代左史記言論，現在的起居舍人也這樣；右史記事實，現在的起居郎也這樣。高宗永徽年間，宰相姚王壽監修國史，考慮到皇上貼近說的話有時起居官會聽不見，便請求奏對時就在皇上的儀仗下隨手記下，再交給史官，這就是現在的時政記。”皇上問；“有時候不修史，是為什么呢？”李吉甫回答說：“當面接受的恩詔，還來不及施行，總要視為機密，因此不能夠寫下來交給史官；當中又有些謀劃建議出自于臣下之口，又不能自己寫下來交給史官；待到已經施行，詔書敕令都已經記得很清楚，本來就是史官所記下來的，也就用不著再寫出來交給他們了。再說我看當時的時政記，是姚王壽在長壽年間所修，等姚王壽去職事情就停了下來；賈耽、齊抗在貞元間修的，等賈耽、齊抗去職，事情又棄置了。這樣看來關系到時局、政令教化的，不虛夸好的，不隱瞞壞的，這才叫作良史呢！”
當月，回紇部向南越過沙漠，選取西域柳谷這條路討伐吐蕃，西域防御史周懷義的表章來到，朝廷非常恐慌，認為回紇表面聲稱討伐吐蕃，真實意圖是要入侵唐境。李吉甫上奏說；“如果回紇入侵，只會逐漸斷絕雙方的友好關系，不會立即就來侵犯邊境，只須設防就行了，不必多慮。”于是請求從夏州到天德，重新設置已經廢棄的驛站十一處，以通報軍情的緩急，又請求調撥夏州的五百名騎兵，在經略故城扎營，聲援驛使，兼護衛黨項一帶。元和九年(814)，請求在經略故城設置宥州。六胡州因為在靈鹽界上，開元年間廢除了六胡州。李吉甫說：“國家原來建置宥州，是以寬宥的意思取名，管轄各族降服的民戶。天寶末年，宥州把治所寄設在經略軍，大概是因為這地方處于那一帶的中心，可以總轄各族部落，北可以和天德呼應，南可以聲援夏州。現在經略城遠隸于靈武，又不設置軍鎮，這不是原來的體制。”憲宗同意他的奏報，重新設置宥州，詔令說：“天寶年間宥州的治所寄設在經略軍，寶應年以后，各代沿襲的舊制就廢除了。從此昆夷屢次騷擾，黨項無所依托，藩屬的各族，對他們無法安撫懷柔。我正想發揚長遠的戰略，考慮恢復舊制，應該在經略軍設置宥州，仍舊列為上州，在城內另設延恩縣，為上縣，隸屬于夏綏銀觀察使管轄。”
淮西節度使吳少陽死，他的兒子吳元濟請求繼承父親的職位。李吉甫認為淮西屬于內地，不同于河朔地區，而且四周地區沒有聲援的部隊，國家經常駐扎幾十萬軍隊防守，應當抓住時機奪取這地區。這看法很符合皇上的意圖，便開始策劃經營淮西的謀略。
元和九年冬天，李吉甫因暴病而去世，終年五十七歲。憲宗悲傷哀悼了很久，派內監前去吊唁，除按照慣例饋贈之外，另由內府拿出絹五百匹以撫恤他的家屬，再追授司空銜。李吉甫剛開始擔任宰相時，和當時的人情很融洽，等到再次被征召時，朝內外都引頸瞻望他的風采。他掌握政柄之后，視聽時時被蒙蔽，人心便對他產生疑慮和畏懼。當時辜負了李吉甫的希望的人擔心被他所忌恨，大多因害怕而避開他。憲宗背地里知道了這些事，不到一年，便提拔了李絳。李吉甫和李絳相處很不融洽；李絳性情剛直。以至于他們在皇上面前也互相爭論，人們大都認為李絳正確。但李吉甫性情畏縮謹慎，即使他不喜歡的人，也不進行傷害。衣物食品一定用最好的，但不購置財產，除了京師一座住宅外，沒有其他的府第、別墅，因此輿論很稱頌他。朝廷追授他謚號敬憲，到開會討論時，度支府郎中張仲方反對，認為太優寵。憲宗發怒，貶斥張仲方，賜李吉甫謚號為忠懿。
李吉甫曾經探討過《易象》的異義，附在一行的集注之下；并輯錄東漢、魏、晉、周、隋的史實，止于它們成敗得失的大略，名為《六代略》，共三十卷；又分列全國各方鎮，記載它們的山川險要平易的情況，在各篇前面畫上地圖，編為五十四卷，稱為《元和郡國圖》；又和史官等一起編制當時的戶口、賦稅、軍隊的情況成冊，號稱《國計簿》共十卷；編輯《六典》的各職司為《百司舉要》一卷。都奏聞于皇上，通行于當代。兒子李德、李德裕。
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