徐州張建封卒，其子張忄音為州署將校脅迫，掌領軍務。詔命挑選臨難不懼者到徐州軍中宣布朝旨，于是命李庸阝為徐州宣慰使。李庸阝徑直抵達其軍，召集將士，傳達朝旨，陳說利害，將被囚之監軍使解脫桎梏，讓他恢復原職位，兇黨不敢違抗。及至張忄音上表自稱兵馬留后，李庸阝認為此非詔令所加，不宜稱此名號，立即要他去掉，才接受其表。后李庸阝升任吏部郎中。
順宗登極，李庸阝官拜御史中丞，先后調任京兆尹、尚書右丞。元和(806～820)初，因京師多盜賊，再度獲選為京兆尹，擒奸邪禁暴惡，威望很高。不久拜檢校禮部尚書、鳳翔尹、鳳翔隴右節度使。該鎮承前之舊例任命主帥，多用武將，有“神策行營”之封號。受命之初，必至軍中接受拜謁。李庸阝受命之后，上表陳說此例不可，詔令便取消了“神策行營”數字，只稱鳳翔隴右節度。不久，調任鎮守太原，又入朝為刑部尚書、兼御史大夫、諸道鹽鐵轉運使。元和五年(810)冬，出任揚州大都督府長史、淮南節度使。李庸阝先前在鳳翔、太原兩鎮，皆以剛直嚴厲整治部下，迅疾改變舊制，人心不安，故不久即改回。至淮南數年，加授檢校仆射，治政嚴明諸事有序，府庫倉廩蓄積充實。
及至王師征討淮西賊寇，鄆州寇李師道與淮西寇表里相援。李庸阝發遣楚、壽等州二萬余兵，分別壓逼賊境，每日費用很大，卻未向主管官署請援。當時因大兵發動，國用不足，憲宗皇帝命鹽鐵副使程異乘驛車曉諭江南諸道，使其資助軍隊所需。李庸阝因所治境內富庶殷實，便大動府庫，除存貯一年所需之外，全都貢獻給朝廷，從此王師再無匱乏之憂。
先前吐突承璀監淮南軍，權貴勢要莫敢違逆，李庸阝素以剛直嚴厲著稱，對他也表示敬畏，沒一點失禮之處。吐突承璀回朝，便舉薦李庸阝為宰相。元和十二年(817)，李庸阝被召入朝拜門下侍郎、同平章事。李庸阝出入京師位顯權重，一向不以朝廷重臣自居。雖然年長，勢位過人，卻頗善安撫外鎮。每登餞行宴席，聽到宴樂則泣下，說道：“宰相之職任，不是我所擅長的。”行進頗為遲緩，至京師，又稱病辭官歸家。既未朝謁皇上，也不受領政事，終于以患病辭職，朝廷改授他戶部尚書。隨即改授檢校左仆射，兼太子賓客，分派至東都洛陽任職。不久以太子少傅職位退休。元和十五年(820)八月去世，追贈太子太保，謚號為“肅”。
李庸阝為人剛強正直而不掩飾自己，與楊馮、穆質、許孟容、王仲舒相友善，這些人都任性而自負。然而李庸阝為官嚴肅莊重，執法嚴峻，注重政德，所到之處皆據理行事，而處事剛直果斷不徇私情。鎮守揚州七年，令行禁止。凡擒拿殺戮之事，一概交與軍吏辦理，僚屬不敢犯禁，違者則以非法論罪，人們的不滿因而較少。
其子李柱，官至浙東觀察使。
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