李泌長大后，才學廣博，對《易經》研究尤為精湛；經常漫游于嵩山、華山、終南山之間，思慕神仙的長生之術。天寶年間，他到皇宮獻《復明堂九鼎議》，玄宗皇帝想起他少年時就聰慧，便召他講《老子》，他說得頭頭是道，得以待詔翰林院，又任東宮供奉，皇太子對待他特別好。
李泌曾經寫賦譏笑諷刺楊國忠、安祿山等人，楊國忠憎恨他，下令將他貶到蘄春郡。
肅宗在靈武即位，物色求訪賢士，李泌不請自至。拜見肅宗后，他向肅宗陳述了治理天下所以有成有敗的道理。肅宗聽了很高興，想給他官做，李泌堅決推辭，只愿以賓客身份相隨。他入宮參議國事，外出隨車伴駕，人們指指點點說：“穿黃衣服的是皇帝，穿白衣服的是隱士。”肅宗聽到后，便賞賜他金印章紫綬，委任他為元帥、廣平王李忄叔的行軍司馬。
肅宗曾對他說：“您曾經侍奉過上皇，又是我的老師，今屈就廣平王行軍司馬，我父子都借助了您的輔佐。”起初，在軍隊商議元帥一職時，很多人看中了建寧王，李泌密奏肅宗：“建寧王確實很賢良，但廣平王是您的嫡長子，具有國君的器度，難道讓他成為逃亡的吳太伯嗎？”肅宗說“：廣平王是太子，何必再讓他當元帥呢？”李泌說：“如果元帥有功，皇上不讓元帥當太子，能行嗎？太子到軍隊去就是撫軍，留在京城就是監國，如今的元帥就是撫軍啊！”皇帝聽從了他的意見。
當初，肅宗為太子時，李林甫不斷說他的壞話，地位十分危險；到他即位后，他非常怨恨李林甫，打算掘墓焚尸以泄恨。李泌認為身為天子而念念不忘舊怨，等于向天下顯示自己的氣量狹窄，使叛賊能進一步威脅脅從的人。肅宗很不高興地說“：已往的事你難道忘了嗎？”李泌回答說：“臣所考慮的不是這些，上皇在位五十年，突然失志，加以南方氣候惡劣，年歲已高，聽到陛下心懷舊怨，內心慚愧不悅，萬一病倒，這就是陛下有廣大的天地卻使雙親不得安身了。”肅宗感悟，抱著李泌的脖子哭著說：“我沒有想到這一點。”皇帝偶然詢問打敗安祿山的時間。李泌說：“賊兵搶掠了金銀織錦、男女百姓，全送到了范陽，僅有茍合之人貪得之心，他能統治中國嗎？為他效力的漢族人只有周摯、高尚等幾個人，其他人都是被威逼脅迫的茍合之人，至于治國平天下的大計，什么都不懂。要不了兩年就無力暴亂了，陛下不要操之過急。
朝廷的軍隊，要謀求萬全之策，以期長治久安，行動不留后患。當前可詔令：李光弼守太原，出井陘；郭子儀收復馮翊，進入河東，那么史思明、張忠志就不敢離開范陽、常山；安守忠和田乾真則不敢離開長安；這樣就用三個地方拴住他四員大將。跟隨安祿山的只剩下阿史那承慶一人而已。叫郭子儀不要攻取華縣，讓賊寇打通關中，這樣他北守范陽，西救長安，就會在數千里地之間疲于奔命，他的精兵勁騎，不要一年就會拖垮。我方始終以逸待勞，敵來避其鋒芒，敵去趁其疲憊而殲滅；用征調的兵集中在扶風，同太原、朔方軍配合攻擊敵人。然后再任命建寧王為范陽節度大使，北邊靠近邊塞與李光弼形成掎角之勢，以攻取范陽，賊寇一旦失去巢穴，必然會死在河南諸將的手中。”肅宗認為李泌的意見很對。適逢西域的各軍云集，肅宗急欲收回長安，說“：今戰必勝，攻必取，哪有空閑到千里之外先取范陽呢？”李泌說“：如果得到東西兩京，叛賊將再次強盛，我方將再次受困；況且我們所倚仗的不過是大漠西邊的騎兵、各西北少數民族的兵力罷了。
假若先去攻打京城，時間必在春季，關東熱得早，馬容易生病，士兵都想回家，不宜打仗。叛軍將士得以休養生息，必定再次南侵。這是危險的戰略。”肅宗聽不進去。
兩京收復后，肅宗奉迎太上皇玄宗回京，自己情愿仍回東宮當太子以盡人子之道。李泌說：“太上皇不會來了，做人臣的到了七十歲還要傳位，難道還讓太上皇去為天下事操勞嗎？”肅宗說“：那怎么辦呢？”李泌就代群臣報捷，詳述肅宗想早晚向太上皇省視問安，請太上皇速速回京，好讓皇上以盡孝養之道。太上皇得到第一個奏章回答說“：就將劍南一道給我養活自己，我不再東返了。”肅宗十分憂慮。等到二次奏章到達，玄宗高興地說“：我將成為當今天子的父親！”
于是便下令準備起程。
崔圓、李輔國因為李泌受肅宗的親近，非常忌恨，李泌怕帶來禍殃，情愿到衡山隱居。于是朝廷下詔賞他三品俸祿，送他一套隱士服，并且為他修蓋了廬舍。李泌常常將背靠在彎曲的松枝下，稱這種松枝為“靠背”，后來得到一根狀如龍形的松枝“靠背”，獻給肅宗，于是四方相爭效仿。代宗即位，召李泌回宮，安排他住在蓬萊殿書閣。起初，李泌沒有妻室，也不吃肉，代宗賜給他在光福里的一所宅第，下詔強迫他吃肉，并為他娶了朔方郡已故的留后李日韋的外甥女做妻子。結婚的那天，還下令北軍陳設帷帳以供歡宴。
元載憎惡李泌不依附自己，趁江西觀察使魏少游求派助手，稱贊李泌有才能，讓他以試秘書少監充當判官。元載被殺后，代宗將李泌又召回朝廷。后來李泌又被常袞忌恨，將他調出朝廷任楚州刺史，李泌堅辭不去，代宗也挽留他。
適逢澧州官員空缺，常袞極言南方民生凋敝，請皇帝割愛派李泌去治理，于是委派李泌為澧、朗、峽三州團練使，后調任杭州刺史，各任都有德風政績。
德宗在奉天時，將李泌召到行宮，授官左散騎常侍。當時李懷光叛變，這年又遭蝗災、干旱，議政者希望德宗赦免李懷光。德宗廣問群臣，李泌撕破一片桐樹葉交付使者進呈德宗，并陳奏道：“皇上與李懷光君臣的名份不能再復合，就似這片樹葉一樣。”因此德宗不赦李懷光。原先，朱氵此作亂，德宗約請吐蕃出兵支援，答應送給他們安西、北庭兩個地方。后來渾蠨與朱氵此戰于咸陽，朱氵此大敗，吐蕃的軍隊追擊敗兵不很賣力，反而趁勢在武功大肆搶掠而歸。京師平定后，吐蕃來京要德宗履行原來的協約。
德宗已經許諾，打算按約把安西、北庭讓給他們。李泌說：“安西、北庭控制著西域五十七國以及突厥的十姓部落，都是出精兵的地方，可牽制分散了吐蕃的勢力，使他不能夠合兵東侵。如果將這兩個地方給他們，關中就危險了，況且吐蕃當時猶猶豫豫不肯參戰，又掠奪了我們的武功城，簡直是盜寇，為什么要將此二地送給他？”德宗這才作罷。
貞元元年(785)，李泌任陜虢觀察使。他開始鑿山開辟車道直至三門，以利運輸糧食。因有功勞晉升檢校禮部尚書。淮西的軍隊為防御異族秋季來犯屯駐在虢州，不久有四千人逃回，有人說是被吳少誠秘密招回來的。這些逃兵一入境，李泌就在半路上攔截迅疾將他們全部消滅了。貞元三年(787)，他被授任中書侍郎、同中書門下平章事，加封鄴縣侯。當初，張延賞裁減全國的吏員，人心愁怨，致使有流離失所死于路旁者。李泌奏請恢復舊制，德宗不肯，并問道“：現在戶口與天下太平時減少了多少？”李泌回答說“：三分之二。”皇帝說“：人口既然減少了這么多，舊制怎能恢復呢？”李泌說“：不是這樣，人口雖然減少了，但公事卻多于太平時期的十倍。陛下想要裁減州縣當然可以，但吏員不能減少。如今有的州府是參軍在簽署文件，有的縣是佐史在判案。所謂裁減官員，是裁去那些多余的人員，決不是那些必要的正常編制。”皇帝說“：哪些人算是多余的官員呢？”李泌回答說“：各州的參軍中沒有具體職務以及兼、試名目內的官。兼、試官員，自至德年間以來才有，將近正式官員的三分之一，他們可全部免掉。”皇帝這才允許吏員復職，并罷免了那些冗官。
李泌又分條陳奏：“朝中的常侍、賓客有十個官員，其中六個可以取消；左右贊善有三十個，其中二十個可以取消。按照舊制，諸王在沒有出宮任職之前，都不委任屬吏。節省下來的官俸，就大大超過減少吏員的收入了。”德宗很高興。
當時，一個州刺史每月薪俸高達千緡，節度使收入沒有限度，但在京官員的薪俸卻很低。節度使被調到京城來做官，竟被稱作失權。薛邕由尚書左丞貶為歙州刺史，家中人只遺憾貶得太晚了。
崔甫在京城任吏部員外，請求外放到洪州當別駕。節度使府中的賓客輔佐如果不聽話，就推薦他們到京城去做郎官。
那些應該升遷任重臣的，都因不赴任被治罪免職。李泌認為外官俸祿過厚，在京的官員的俸祿太少，便請求按照官職的閑忙普遍增加薪俸，人們稱合適。然而竇參卻多次干擾他的事，不能全部按照李泌所奏請的實行。李泌又奏請皇帝撤銷拾遺、補闕的官職，皇帝雖然沒有應允，但從此再也不任命諫官，只任用韓皋、歸登兩個諫官。李泌收回他們的辦公費，讓他們兩人就在中書舍人署搭伙。
過了三年，才讓韋綬、梁肅兩人擔任左右補闕。
太子妃子蕭氏的母親，是郜國公主，因犯有勾引罪，被囚禁宮中。皇帝十分生氣，便斥責太子，太子不知該如何對答。李泌入宮后，皇帝多次稱贊舒王賢德，李泌揣摩到皇帝有廢黜太子另立舒王之意，便說：“陛下只有一個兒子，還不相信他，卻想立弟弟的兒子，臣不敢拿古代的事例來爭辯。況且十宅諸叔，陛下讓哪一家的侄子當太子呢？”皇帝發怒道“：你怎么知道舒王不是我的兒子呢？”
李泌答道：“陛下過去曾說過，陛下有親生的兒子卻懷疑他，弟弟的兒子怎能相信陛下呢？”皇帝說：“你違抗我的意愿，難道不顧及家族嗎？”李泌回答說“：臣已經衰老，身為宰相，因為直言勸告而被誅，也是應該的；假若太子被廢，他日陛下后悔了就會說‘：我僅有一個兒子被殺了，李泌卻不向我進諫，我也要殺你的兒子。’這么一來，臣就絕后了。縱然有兄弟的兒子，但并不是能祭祀我的。”說罷痛哭流涕，接著又說：“昔日太宗曾下詔：‘太子不好，同時又有藩王窺伺太子位的，兩者都廢掉。’陛下不相信東宮太子而稱道舒王賢德，難道舒王就沒有窺伺之嫌嗎？假若太子有罪，就把太子廢掉而立皇孫，這樣千秋萬代之后，天下仍歸陛下子孫所有。況且是郜國公主為妒忌她的女兒，而去擾亂東宮，怎能因為妻子母親的罪過連累太子呢？”爭執了很多次，李泌的意見愈來愈堅決，皇帝方醒悟過來，太子才得以平安無事。
當初，興元年以后，國庫空虛，封賞物品大都減少了三分之二。按老規矩封賞宰相每年三千六百匹，后來僅有一千二百匹。這時皇帝決定恢復舊制的宰相封賞。李晟、馬燧、渾蠨等人都享受收繳賦稅的封戶，便將賞予的縑全部給李泌，李泌不接受。這時各地方鎮私向皇帝進貢，每年都有五十萬緡，后來慢慢減到三十萬，皇帝因費用匱乏垂問李泌，李泌奏道“：天下每年用百萬錢供給宮中，皇上不要接受私人的奉獻。凡是下詔必須索派的，就代兩稅，這樣各方鎮就可依法行事，國家用度就寬裕了。”
德宗曾隨口說道“：盧杞清正敢于說話，然而學識淺薄，不能增長我的歷史知識，人們都說他為人奸詐，但是我卻沒有感覺到。”李泌回答說“：陛下如果能早日覺察到盧杞的奸詐險惡，怎能導致建中年間的災禍呢？派李揆去和番，讓顏真卿出使李希烈，他坑害有德望的故老的事太多了。又如楊炎雖然有罪但并沒有構成死罪，盧杞排擠陷害他卻任命關播為相。李懷光立了功，卻逼得他叛變。
這都是欺君之罪啊。”德宗說“：你說的都是事實。但楊炎把我看成了三尺童子，他有什么議論奏章，我準了他就退下，不答應他就辭官不干，不僅僅是盧杞討厭他啊。而且建中之亂，你知道桑道茂說過的話吧？這是命該如此啊！”李泌回答道“：所謂命，是已經如此的一種托辭。
君王的使命就是造就命運，就不應該再談什么命了。如果講命，就不再用去賞善罰惡了。夏桀曾說‘：我的降生不是由天命決定的嗎？’武王指責紂說“：自認有天命。’當君王的人去大談特談命，就成了夏桀、商紂了。”皇帝說：“我再也不說命了。”立即加封李泌為集賢殿、崇文館大學士，修治國史。李泌建議：學士頭銜上再冠一個“大”字，是從中宗開始的，到了張說任此職時，堅決謝辭，僅以學士銜主持翰林院事務。到了崔圓又被封大學士，他引用李泌辭讓這個稱號才沒封。
皇帝問李泌“：以前上巳、重陽節日，都大設酒宴集會，但寒食節往往與上巳同時，朕想在二月份命名一個節日，從我這里開始，怎么樣才好呢？”李泌說：“取消正月最后一日的那個節日，以二月初一為中和節。賜給大臣及帝王外戚們一把尺子，稱它為‘裁度’。民間就以黑色布袋盛裝百谷瓜果種子互相贈送，稱為獻生子；各家各戶釀制宜春酒，用來祭祀勾芒神，祈求豐年。百官進獻農書，以表示務農為本。”皇帝大喜，于是便下令，將中和節與上巳、重陽并列為三令節，宮內宮外，都賞賜緡錢舉行宴會。
貞元四年(788)八月，在東壁星官天區發生月蝕，李泌說：“東壁象征圖書府的所在地，大臣中可能會有人喪命。我是當朝的宰相兼學士，該輪到我了。以前燕國公張說就是由于這種天象而死的，我怎能避免呢？”第二年果然去世了，享年六十八歲，死后追贈為太子太傅。
李泌一直擔任宮廷內外要職，侍奉過四代君王，屢屢為權貴所忌恨，常常靠他的才智過人而幸免。李泌喜歡高談闊論，常有公正議論，能讓人主醒悟而改變主張。然而他常常持黃老鬼神之說，以致被人們非議。當初肅宗迷信陰陽巫祝，選拔王執政，凡是興建施工，動輒拘泥于禁忌俗說。黎干靠旁門左道當上了京兆尹后，曾叫禁工用并列的珍珠刺繡縫制皇帝服裝，又用火燒掉來除病祛災和求福。德宗對此一貫不以為然，他登基以后，立即撤掉了宮內的道場，趕走了巫祝。代宗將要安葬時，德宗嚎啕大哭地到承天門送行，而靈車卻不按正道行駛。問是何緣故，官吏說：“陛下出生在午時，所以要避開走中間到達喪葬地點。”皇帝哭泣說“：哪能委屈先王的靈駕來考慮自身的利益呢？”便下令靈車在路中間向前走。后來宣政殿的走廊倒塌，太卜說“：十月犯魁岡，不可營造修繕。”
皇帝說“：《春秋》一書上有‘啟塞從時’這句話，管他什么魁岡呢？”立即下詔動工修建。到了桑道茂修筑奉天城的事應驗，才開始重視時日的禁忌，因此進一步重用了李泌，李泌也出了不少主意。惟獨柳王比稱道李泌，說他在收復兩京上計謀最多，他的功績大大超過古代的魯仲連和范蠡。
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