皇太子李建成投毒暗害秦王，秦王中毒病重，全秦王府都感到兇險(xiǎn)驚駭。
房玄齡對(duì)長孫無忌說：“災(zāi)禍已露出苗頭，很快就要爆發(fā)了。成就大業(yè)的人不拘小節(jié)，這是周公姬旦殺掉管叔、流放蔡叔的原因。”于是一起進(jìn)府稟告秦王，請(qǐng)求搶先殺掉李建成，秦王不答應(yīng)。長孫無忌說“：大王認(rèn)為虞舜是怎樣的人？”秦王說：“他智慧深邃，經(jīng)天緯地，光照四方。做兒子孝順，做國君仁德，還有什么可說的呢？”長孫無忌接著說“：當(dāng)初假使虞舜掏井出不來，能講孝心嗎？填塞倉庫裂縫不避火跳下來，能施仁政嗎？避開大棒拷打，忍受小棍敲擊，虞舜的確是事出有因。”秦王還是沒有下決心。事態(tài)更加緊急，才派長孫無忌暗中召集房玄齡、杜如晦商定計(jì)謀。長孫無忌與尉遲敬德、侯君集、張公謹(jǐn)、劉師立、公孫武達(dá)、獨(dú)孤彥云、杜君綽、鄭仁恭、李孟嘗討伐并平息了禍亂。秦王當(dāng)了皇太子，任命長孫無忌為左庶子。秦王登帝位后，提升他為吏部尚書，因?yàn)楣诘谝唬瑫x封為齊國公。太宗因?yàn)殚L孫無忌是皇后的哥哥，自幼又相友愛，垂愛倚重之情一天天深厚，讓他經(jīng)常出入自己的臥室。又提升他為尚書右仆射。
突厥的頡利可汗與唐朝結(jié)盟后發(fā)生了政治動(dòng)亂，眾將領(lǐng)請(qǐng)求趁機(jī)征討。太宗考慮剛結(jié)盟，不攻取是坐失良機(jī)，攻取又失去信用，猶豫不決，就向大臣們咨詢。蕭蠫說：“趁弱小兼并，趁政治昏暗攻取，征討有好處。”長孫無忌說：“現(xiàn)在我朝致力于和平，等突厥進(jìn)犯，才能還擊。假使他們就此削弱，將來不能進(jìn)犯，我們還有何求呢？我認(rèn)為按兵不動(dòng)保持信用為好。”太宗說“：好。”但后來還是征伐了突厥。
有人向太宗上表說長孫無忌權(quán)力太大，太宗把表奏給他看，說“：我與您君臣之間沒有一點(diǎn)猜疑，如果各人把聽到的話放在心里不說，這就會(huì)受蒙蔽了。”因此向所有朝臣挑明說：“我的兒子年幼，無忌為我立過大功，我把他看得跟我兒子一樣重要。關(guān)系疏遠(yuǎn)的人離間關(guān)系親密的人，新朋友離間老朋友是不合情理，我不會(huì)聽取。”長孫無忌自己也害怕地位太高，長孫皇后又多次向太宗談到這事，于是免去了他右仆射的職務(wù)，授予他開府儀同三司之職。他同房玄齡、杜如晦、尉遲敬德都因?yàn)槭穷^等功臣，太宗為他們每人封一個(gè)兒子為郡公。又頒發(fā)冊(cè)書授予長孫無忌為司空，主持門下省、尚書省的政務(wù)，長孫無忌辭謝，又托付高士廉口頭面奏太宗說“：以皇室外戚的身份占據(jù)三公的高位，心懷不滿的人會(huì)說皇上為皇后家謀私利。”太宗說“：我委任官員以才能為標(biāo)準(zhǔn)，沒有才能，即使是像襄邑王神符那樣的至親，也不隨意封官；如果是人才，即使像魏征這樣的仇人，也不嫌棄。如果因?yàn)槭腔屎蟮母绺缍矚g他，用美女玉帛豐厚地賞賜他，不就行了嗎？
由于他文武雙全，因此我任他為宰相，您諸位誰不說是這樣呢？”長孫無忌堅(jiān)決辭讓，太宗下詔書答復(fù)說：“黃帝軒轅得到力牧，成為五帝中的第一帝；夏禹得到咎繇，成為三王中的第一王；齊桓公得到管仲，成為五霸中的第一霸；我得到您，就平定了天下。希望您不要推讓！”太宗又想起跟他同生死共患難的往事，依靠他避免了危險(xiǎn)，就寫了《威鳳賦》送給他，以此比擬他的功勞。
太宗想讓功臣們都世世代代襲任刺史職位，貞觀十一年(637)，便下詔書給有關(guān)官員說：“我靠神靈的保佑，賢臣的輔佐，戰(zhàn)勝了許多危難，使得天下太平。
時(shí)勢(shì)艱難靠大家共同出力，天下安定由一人獨(dú)享其利，我是不愿這樣干的。刺史就是古代的諸侯，雖然名稱不同，但監(jiān)督統(tǒng)領(lǐng)的職份是一樣的。長孫無忌等人歡樂憂愁時(shí)與我情義相通，順利艱難時(shí)對(duì)我忠心不變，他們的卓越功績，銘記在我心里。還是改為賜給土地，采用世襲制度。”于是封長孫無忌為趙州刺史、趙國公，封地在趙；房玄齡為宋州刺史，封地在梁；杜如晦追認(rèn)為密州刺史，封地在萊；李靖為濮州刺史，封地在衛(wèi)；高士廉為申州刺史，封地在申；侯君集為陳州刺史，封地在陳；李道宗為鄂州刺史，王爵，封地在江夏；李孝恭為觀州刺史、王爵，封地在河間；尉遲敬德為宣州刺史，封地在鄂；李責(zé)力為蘄州刺史，封地在英；段志玄為金州刺史，封地在褒；程知節(jié)為普州刺史，封地在盧；劉弘基為朗州刺史，封地在夔；張亮為澧州刺史，封地在鄖。共十四人，其余官職應(yīng)收納租稅的封戶還不計(jì)算在內(nèi)。長孫無忌等人推辭說“：從前我們?cè)谝黄鹋G斬棘，侍奉陛下。現(xiàn)在四海統(tǒng)一，實(shí)在不愿遠(yuǎn)離陛下，讓我們世代治理外地州郡，跟流放一樣。”太宗說“：劃分土地賜給功臣，是想讓諸位的后代永遠(yuǎn)做保衛(wèi)國家的重臣，以實(shí)踐當(dāng)年高山大河般莊重的誓言，這事反而引起埋怨，我哪能還勉強(qiáng)您諸位到封地去呢？”于是作罷。后來太宗親自到他家里慰問，從家屬到親戚都按級(jí)別賞賜。過了很久，提升長孫無忌為司徒。
太子李承乾被廢，太宗想立晉王李治為太子，還沒有決定，在兩儀殿坐朝，群臣退朝后，只留下長孫無忌、房玄齡、李責(zé)力商議立太子的事，因而說：“我有三個(gè)兒子一個(gè)弟弟，不知立誰為太子，我心里煩亂得很。”說完向刀架撲去，抽出佩刀自殺，長孫無忌等人大驚，搶上去抱住他，奪下刀給晉王，然后請(qǐng)問太宗想立誰。太宗說：“我想立晉王。”長孫無忌說“：謹(jǐn)奉詔命，持異議者斬！”太宗對(duì)晉王李治說：“你舅舅已答應(yīng)你當(dāng)太子了，應(yīng)該拜謝。”晉王于是拜謝。太宗又說：“您各位跟我意見相同，天下人會(huì)有什么議論呢？”長孫無忌回答說“：晉王以仁德孝順聞名天下已很久了，本來不會(huì)有異議；如果有變化，是我辜負(fù)陛下，罪當(dāng)萬死。”于是就決定了。太宗委任長孫無忌為太子太師、同中書門下三品，“同三品”
的職位就是從這時(shí)才有的。太宗又想立吳王李恪為太子，長孫無忌暗中爭辯才沒有這樣做。太宗征討高麗，詔令長孫無忌代理侍中職務(wù)。回朝后，請(qǐng)求辭去太子太師的職務(wù)，太宗聽從他的意見，免去了太子太師職務(wù)，讓他身居京城而任揚(yáng)州都督。
太宗曾親切地對(duì)長孫無忌說“：我聽說國君圣明則臣子就剛直，人常常苦于不了解自己，你應(yīng)該當(dāng)面批評(píng)我的過失。”長孫無忌說“：陛下的文治武功超過千古帝王，稟性親和天道，不是我們臣子比得上的，的確沒有看到您有什么過失。”太宗說：“我希望指出我的過失，您各位都奉承我讓我高興，我可要評(píng)論您各位的優(yōu)缺點(diǎn)，來告誡各位。”接著說：“高士廉心術(shù)機(jī)警聰明，面對(duì)危險(xiǎn)不改變氣節(jié)，所缺乏的是剛直之氣。唐儉會(huì)說話，善于調(diào)解矛盾，在酒杯流轉(zhuǎn)之中，說話惹人發(fā)笑，為我服務(wù)二十年，還不曾說過一句有關(guān)國家大事的話。楊師道性格謹(jǐn)慎小心，自然不會(huì)有錯(cuò)誤，但懦弱不了解世事，碰到危難不能靠他幫忙。岑文本性情敦厚，寫文章、論是非是他的長處，出謀劃策有遠(yuǎn)見，自應(yīng)不比別人差。
劉洎堅(jiān)強(qiáng)正派，他說的話都有益處，不輕易對(duì)人許諾，能自己彌補(bǔ)不足。馬周敏銳正直，評(píng)判人物，出以公心，他辦事都令人滿意。褚遂良剛強(qiáng)正直，光明磊落，有學(xué)問謀略，竭盡忠誠親近我，像小鳥繞著人飛，自然讓我加倍喜愛。長孫無忌回答問題機(jī)警敏銳，會(huì)避嫌疑，在古人中，也沒有比得上的，但不擅長統(tǒng)帥軍隊(duì)打仗。”
貞觀二十三年(649)，太宗病危，召長孫無忌到臥室內(nèi)，伸手摸著他的臉，長孫無忌哭泣著，太宗激動(dòng)得氣息哽咽說不出話。第二天，與褚遂良進(jìn)宮接受詔書。太宗轉(zhuǎn)頭對(duì)褚遂良說：“我得到天下，是靠無忌的力量。您輔佐朝政，不要讓進(jìn)讒言的人陷害他。”過了一會(huì)，就逝世了。當(dāng)時(shí)在離宮，皇太子李治極度悲哀，長孫無忌說：“剛逝世的皇帝把朝廷、國家交給殿下，應(yīng)該迅速登位。”為保守太宗逝世的秘密，暫不發(fā)表訃告，請(qǐng)?zhí)诘撵`車回到皇宮。
太子登皇帝位，這就是高宗。提升長孫無忌為太尉、檢校中書令，還是主持門下、尚書二省政務(wù)。長孫無忌堅(jiān)決辭去尚書省職務(wù)，高宗答應(yīng)了。高宗想立武昭儀為皇后，長孫無忌堅(jiān)持說不行。
高宗秘密地把十多車珍貴的器物、錦緞、絲綢賞賜給他，又親自上門探望他，把他的三個(gè)兒子都提拔為朝散大夫，武昭儀的母親又到他家申述請(qǐng)求。許敬宗多次勸說他，長孫無忌都嚴(yán)詞厲色拒絕了。
高宗后來召見長孫無忌、褚遂良和于志寧說明皇后沒有子女，武昭儀有兒子，是一定要立她的原因。長孫無忌多次勸諫無效，就說：“先帝把您托付給遂良，希望陛下聽聽他的意見。”褚遂良極力說不行，高宗仍然不聽。
武昭儀立為皇后以后，因?yàn)殚L孫無忌接受了賞賜卻不幫助自己，懷恨在心。
許敬宗猜到武后的心思，暗中指使洛陽人李奉節(jié)向高宗誣告長孫無忌謀反，與侍中辛茂將辦理此案，教他編造長孫無忌謀反的情由。高宗震驚地說“：怕是奸邪的人挑撥離間，大概不是這樣。”許敬宗陳述說：“謀反的跡象已暴露了，陛下心軟，不是國家的福氣。”高宗哭著說：“我家里不幸，高陽公主與我一母所生，先前謀反，現(xiàn)在舅父又這樣，使我深深愧對(duì)天下臣民，怎么辦啊？”許敬宗回答說：“房遺愛是乳臭未干的年輕之輩，伙同婦女一起造反，哪能成事？長孫無忌是奸雄，天下人都害怕而服從他，一旦暗中發(fā)難，陛下派誰抵抗他？現(xiàn)在就很緊急，只怕他振臂一呼，召喚同黨，就成了朝廷的禍患。陛下沒有看到隋朝的教訓(xùn)嗎？宇文化及的父親是宰相，弟弟是駙馬，他本人統(tǒng)率皇宮的警衛(wèi)部隊(duì)，煬帝對(duì)他們不猜疑，然而他起兵造反成了賊頭，就把隋朝滅亡了。希望陛下拿定主意處置他。”
高宗猶豫不決，又下令審核。第二天，許敬宗說長孫無忌造反的證據(jù)清楚得很，請(qǐng)求逮捕他。高宗哭著說“：舅父果然這樣，我決不忍心殺他，不然，后世將怎樣評(píng)價(jià)我？”許敬宗說：“漢文帝的舅父薄昭，保護(hù)文帝從代地回朝登上帝位有功，后來犯了殺人罪，文帝憐惜他又怕擾亂了法律，就命令朝臣們穿上喪服上門去為他哭喪，薄昭便自殺了，優(yōu)秀的史官不認(rèn)為這不妥當(dāng)。現(xiàn)在長孫無忌忘記了先帝的恩德，拋棄與陛下的至親關(guān)系，竟然想顛覆國家、毀掉朝廷，豈止薄昭的罪惡可比？按法律該滅五族。我聽說當(dāng)斷不斷，反受其亂。應(yīng)當(dāng)抓緊時(shí)機(jī)迅速行動(dòng)，遲了就必然發(fā)生變亂。長孫無忌幫先帝謀劃奪取了天下，天下的人都佩服他的智謀，他是王莽、司馬懿一類的人。現(xiàn)在他自己已承認(rèn)謀反，為什么猶豫不決呢？”高宗始終沒有對(duì)質(zhì)審問長孫無忌。
于是下令削去官爵封地，給予揚(yáng)州都督一品官的俸祿流放到黔州，由揚(yáng)州派兵護(hù)送。把他任秘書監(jiān)的兒子長孫沖等人流放到嶺南，把他任渝州刺史的堂弟長孫知仁降職為翼州司馬。幾個(gè)月后，又詔令司空李責(zé)力、中書令許敬宗、侍中辛茂將等人復(fù)查謀反案件。許敬宗命令大理正堂袁公瑜、御史宋之順等人到黔州用酷刑審訊。長孫無忌上吊自縊，兒子長孫沖免去死罪，殺死了同族的侄兒長孫祥，把同族的弟弟長孫思流放到檀口，服喪一年時(shí)間的親族大都被降職流放。
當(dāng)初，長孫無忌和褚遂良全心全意為國家效力，把天下安危作為自己的責(zé)任，所以高宗永徽年間的政治有太宗貞觀之治的風(fēng)范。高宗也尊敬老臣，恭敬地聽取他們的意見。法紀(jì)的設(shè)立和推行，是這兩個(gè)人全力維持的結(jié)果。到了為兩個(gè)皇后的廢立意見不合高宗的心意后，奸臣乘機(jī)暗中設(shè)計(jì)陷害他，高宗昏庸，聽信讒言，長孫無忌終于被害死，從此后政權(quán)被武氏家族奪去，唐朝差點(diǎn)亡國。
高宗上元元年(674)，恢復(fù)了長孫無忌的官職爵位，讓他的孫子長孫無翼繼承封爵。當(dāng)初，長孫無忌在昭陵墓地為自己預(yù)建了墳?zāi)梗竭@時(shí)才允許遷葬回來。文宗李昂開成三年(838)，下詔書說“：閱讀本朝史料，每當(dāng)讀到有關(guān)太尉長孫無忌的事情，總是掩卷嘆息。就讓他的后代孫子長孫鈞任猗氏縣令吧。”
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