太宗李世民登位，向他詢問朝政大事，他回答說：“自古以來還沒有像隋朝那樣動亂的原因，怕是君主專制獨裁、法紀日益混亂吧？再說一個大國的君主，親自處理日常事務，一天處理十件，其中五件不恰當，就算另外五件確實妥善，跟處理不恰當的綜合起來評價又怎樣呢？
日理萬機，問題成堆，不亡國還等什么？
如果國君圣明臣子得力，使各主管官吏盡職盡責，那么在朝廷無為而治，誰敢冒犯？隋朝末年叛亂四起，真正要爭奪天下的不到十人，其他的都是要保全自己等有道君主出現再聽命令，這說明要背叛君主乘機牟利的人到底是少數，只是國君不能使他們安居樂業才被裹挾叛亂。憑著陛下的圣明，對隋朝危難的原因做番研究，把它滅亡的教訓作為鑒戒，一天比一天謹慎從事，即使是唐堯虞舜又憑什么超過？”太宗說“：好。”任命他為侍御史，后來改任給事中。
貞觀四年(630)，詔令征調兵眾勞役修建洛陽行宮乾陽殿，準備游幸東都。
張玄素上書說：“我想秦始皇憑借周朝的衰微，消滅六國，統一天下，準備傳給子孫萬代，卻到他兒子的手里就滅亡了的原因，是滿足嗜好追求欲望，以致違背天理傷害人民。百姓承受不了，只應厲行節約，減輕賦稅，以身作則，才能天下太平。
“如今游幸東都的時間還沒確定，就提前大興土木，外戚親王到封地去，也會修建官府宅第，派收捐稅征調勞役接連不斷，就會使百姓疲憊失望，這是不行的原因之一。陛下從前平定東都時，曾把寬廣的宮殿當作警戒都拆毀了，天下人心歸向，齊聲頌揚。怎能開始厭惡奢侈浪費后來又愛好雕飾華麗呢？這是不行的原因之二。陛下常說游幸不是當務之急，是白白耗費資財。現在國庫的存糧不夠兩年食用，又要興建陪都的工程來招致怨恨，這是不行的原因之三。百姓在遭受戰亂流離以后，財物已經耗盡，雖然蒙恩再生，情緒還沒有穩定，怎能營建還沒有游幸的陪都，重新耗費他們的物力人力，這是不行的原因之四。漢高祖準備建都洛陽，婁敬一番勸諫，當天就動身到長安去。并不是不明白洛陽地處中原，交通方便人口集中，但是地勢趕不上關中有利，就不敢追求安樂。我想陛下消除隋朝的陋習，時間還不長，怎能巡幸東都讓民心動蕩不安？這是不行的原因之五。
“我曾親眼見過隋朝建造宮殿，到豫章縣采伐木材，兩千人拖一根木頭，用鐵做車轂，走不到幾里路，車轂就損壞了，另外有幾百人帶上車轂跟著，一天走不了三十里路。一根木頭的耗費，已達幾十萬個日工，推算一下其他各項就可知耗費何等巨大了。從前阿房宮建成了，秦朝就垮臺了；章華臺建成了，楚靈王的稱霸企圖也破產了；乾陽殿完工了，隋朝也分崩離析了。如今百姓的物力人力還沒有趕上隋朝，卻驅使傷殘的百姓，沿襲隋朝的弊端，我怕陛下的過失，比煬帝更為嚴重。”
太宗說：“你說我不如隋煬帝，比起夏桀、紂王怎么樣？”張玄素回答說：“如果乾陽殿真的動工，都一樣會天下大亂。
我聽說東都剛平定時，太上皇詔令將不合制度的宮殿燒掉，陛下說磚瓦木料可以利用，要求送給貧寒人家，事情雖然沒有如愿，天下百姓稱為大德。現在又要在那里測地修建宮殿，這表明又要興修隋朝一樣的工程。不到六年時間，一會兒毀掉，一會兒修建，百姓會怎樣議論呢？”太宗回頭對房玄齡說“：讓各地到洛陽朝拜進貢比較適中，我建乾陽殿，是想方便天下臣民。現在張玄素的意見是這樣，假使以后一定要去，即便坐在露天，怎能感到辛苦？”立即停止了這項工程，賞給張玄素彩色絹帛兩百匹。魏征以剛直聞名，聽到張玄素的話，贊嘆說“：張公評論朝政，具有諫止皇上的力量，可以說是真誠正直人的話啊。”
張玄素任太子詹事，改任太子右庶子。當時太子李承乾老是出游打獵，不愛讀書，張玄素上書說：“天意不講關系親疏，只是幫助有德的人。如果違背天意，百姓神靈都會拋棄他。古人在三種情況下打獵，并不是倡導殺生，而是為民除去獸害。如今卻把打獵當作娛樂，毫無節制，不是有損大德嗎？《左傳》說：‘辦事不效法古人，不是我聽到過的。’那么探求真理在于向古人學習，學習古人在于聽老師教導。孔穎達秉承詔令講學勸勉，應當經常找他請教，多少是有幫助的。廣泛挑選德才兼備的優秀人物，早晚在身邊侍候，一起研討。每天學到不懂的知識，每月不忘已學到的東西，這才是美事了。
“治理百姓的人總是希望替百姓做好事，但是習性不能達到這種愿望，沉迷玩樂造成禍患，下邊的人再一阿諛奉承，君子的德行就會招致損害。古人說過：‘別認為錯誤微小而不改，好事微小而不做。’禍福的形成，都在開始埋下根源，始終如一地堅守正道，還怕丟失了，開始就不守正道，最后怎么安身立命？”
承乾太子不聽。又上書說：“周公姬旦具有圣人的資質，卻在洗回頭發吃餐飯時，多次停下去接待來客，謙恭地對待平民，何況我們這些秉賦不如周公的人呢？殿下的穎睿資質天然生成，還必須靠學習來發揚光大。孔穎達、趙弘智都是德高望重才能杰出的老人，并且懂得政治謀略，希望經常召見他們，講述古今事理，完善陛下的美德。詩辭歌賦，只能偶爾為之，交替下棋，不應經常地干。騎馬射箭打獵游玩，輕浮嬉戲沉溺歌樂，好聽好看，攪亂性情，不能接受。人的思想是一切行為的主宰，行為不受思想節制就會混亂，敗壞道德的根源，實質上就在這里。”
太宗知道張玄素多次節制校正太子的過失，接連提升他為銀青光祿大夫，兼任太子左庶子。
太子長時間不愿會見賓客朋友，張玄素說“：東宮里接觸的只是婦女，不知道像春秋時楚莊王的夫人樊姬一樣能夠幫助光大聰明道德的有幾人？如果沒有，就是些巧言逢迎行為不正容貌妖冶受到寵幸的人，哪里值得看一眼啊？皇上考慮到太子的重要，提高規格安排德才兼備的擔任輔佐的下屬，如今他們卻不能進宮拜見，將怎樣早晚進獻諫誨，彌補遺漏呢？”太子忌諱他的嚴厲，派看門的奴仆在夜間用馬鞭猝不及防地抽打他，危險得只是逃了一命。有一次聽到東宮里敲鼓，張玄素叩門規勸，太子搬出鼓來，當著他的面摔破了。太子不愿改正，丑惡的行為天天傳出。張玄素不得已，上書說：“孔子說：‘能夠就近找到事例，可以說是仁人的辦法。’歷史書籍資料上記載的事例，有的顯得遙遠，請讓我用近代的事例來說明道理。北周武帝宇文邕平定山東后，住房低矮、飲食粗劣來使天下安寧，但太子宇文斌貝有污穢行為，烏丸軌報告了武帝，武帝慈愛不忍心廢除他。他即位后，放蕩暴虐愈演愈烈，帝位因此丟失，隋文帝取代的就是他。隋文帝吸取北周滅亡的教訓，憑借微弱的資質，雖然對老百姓沒做大好事，但是布施恩惠，上下臣民安定有靠。楊勇立為太子，驕奢放縱敗壞法度，如今宮里的假山水池是殿下親眼看到的。在這時，自己以為天下穩如泰山，哪知奸臣們不敢說出真實情況呢？如果行為遵守規則，舉止按照法度，親近君子，疏遠小人，廢除虛浮奢華，堅持謹慎節儉，即使有人挑撥離間，怎會招致慈父的怨恨呢？這是因為積久的行為不干凈，美好的名聲不明顯，一遭受讒言攻擊，就造成自己的禍患。
“如今的皇上因和殿下有父子的親情，所以東宮的費用不予限制，但是頒布這個詔令還不滿六十天，費用卻超過了七萬，驕縱奢侈沒有限制，誰超過了這種程度？龍樓、望苑，是工匠們的集市，既不便于伺候父皇母后，又不利于勤奮學習知識。對上違背父皇母后教訓的原則，在下會出招致刑罰侮辱的罪錯。殿下布施接濟的，不是烏七八糟的游蕩漢，就是繪畫雕刻的手藝人。表面看到的，這些過失已很明顯，里頭隱藏的，還能說得完嗎？太子右庶子趙弘智通曉經術，修養德行，我認為應當經常召見，以便擴大好的聲譽；現在反而猜忌，說是推薦得不恰當。隨時聽取忠言，還擔心來不及，掩飾錯誤拒絕勸諫，災禍能避免嗎？”
諫札呈進東宮，太子發怒了，派刺客伺機暗殺他。碰上李承乾的太子身份被廢除，張玄素牽連獲罪罷官成為平民。
過了不久，招回任命為潮州刺史，又遷移到鄧州，直到最后不再受到太宗親近。
高宗李治時期，告老辭職。麟德初年去世。
當初，張玄素和孫伏伽在隋朝都任令史，太宗有一次問張玄素當官的履歷，羞愧得他滿頭大汗。褚遂良拜見太宗說“：君子不對別人妄加評論，明君不對臣子亂開玩笑。所以他們的話就載入史冊，完善禮儀，受到頌揚。國君能夠尊重他的臣子，臣子就會竭盡全力侍奉國君。
南朝的宋武帝劉裕侮辱嘲弄朝臣，攻擊他的門第出身，直到人家羞愧恐懼狼狽不堪，前代的史官認為不對。陛下昨天問張玄素在隋朝擔任什么官職，他回答說‘：縣尉。’陛下又問他沒任縣尉之前當的什么，回答說：‘九品之外。’還問他在哪兒當差，張玄素出殿時腳都挪不動，臉色死人般地灰白，神情癡呆，看到他的人都一樣驚訝奇怪。唐朝開創帝業，任用官吏只講才干，巫師雇工，都按專長一并使用。陛下把張玄素提升為三品朝臣，輔佐太子，怎能又當著眾位朝臣的面使他無話可答，受到屈辱，想要他以死堅守節義，怎能辦得到呢？”太宗說：“對這事我也后悔。”孫伏伽即使是在大眾場合，陳述已往的經歷，沒有一點兒隱諱。
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