隋文帝開皇末年任太子洗馬。皇太子楊勇曾設(shè)宴款待東宮的官吏，太子左庶子唐令則彈奏琵琶，還唱《武媚娘曲》。
李綱說：“唐令則的職責(zé)是調(diào)理保護(hù)太子，卻把自己混同賣唱的，唱庸俗下流的歌曲，污染人心，如果傳到皇上那里，豈不連累了殿下？請您趕快追究他的罪過。”楊勇說：“別管他，我要讓大家高興高興！”后來楊勇廢除了太子身份，文帝嚴(yán)厲指責(zé)東宮的官吏，沒有人敢做聲，惟獨李綱說：“陛下一直教導(dǎo)不力，所以太子成了這個樣子。太子天賦平常，有賢明的人幫助就可以成才，讓不賢的人影響就變壞了，怎么讓彈琴唱歌打獵游玩的家伙成天在他身邊？哪里只是太子的罪錯呢？”文帝說：“派你任太子洗馬，難道不是選擇賢人？”李綱說“：我在東宮沒有說話余地。”文帝說“：是我錯了！”提升他為尚書右丞。當(dāng)時楊素、蘇威把持朝政，李綱堅持正義不愿巧言逢迎，楊素等人產(chǎn)生了怨恨。碰巧大將軍劉方討伐林邑，楊素對文帝說林邑有很多珍寶財物，不是李綱這樣廉正的人不能擔(dān)任司馬，于是任命李綱為代理行軍司馬。劉方秉承楊素的分付，多次冤屈侮辱李綱，差點兒整死。部隊回朝后，他不被任用。后來任命為齊王府司馬。又派他到南海縣，同林邑周旋。長時間不調(diào)他回京，他就自己回京匯報情況。蘇威又彈劾他擅離職守，交主管官吏處理。不久得到赦免，隱居到縣。煬帝大業(yè)末年，叛軍首領(lǐng)何潘仁劫持他去任長史。
唐高祖李淵平定長安后，李綱投奔高祖，被任命為丞相府司錄參軍，封新昌縣公，專管選拔人才。高祖登上帝位后，任命他為禮部尚書兼太子詹事。齊王李元吉任并州總管，放縱手下的人搶奪財物，百姓憂愁痛苦，宇文歆勸諫，他不聽，就向高祖呈遞奏表說明情況。李元吉獲罪免職。不久復(fù)職留守并州，下級官兵恐懼不安。劉武周打到了太原，李元吉害怕，拋下軍隊逃回長安，并州淪陷。高祖惱火，對李綱說：“元吉年輕，還不懂世事，所以派宇文歆和竇誕幫助他。太原，這是唐朝的發(fā)祥地，有十萬人馬，預(yù)付了十年給養(yǎng)，怎么一下子就丟下跑走呢？
宇文歆提出這個主意，我要當(dāng)著軍隊的面處斬他。”李綱說：“齊王的過失，是竇誕姑息造成的。宇文歆侍奉齊王的時間短，有差失他就勸阻。現(xiàn)在正是靠了宇文歆的計謀，使陛下不失去愛子，本來有功，還能給他判罪嗎？”第二天，高祖明白過來了，帶李綱坐到御榻上，慰勞他說：“您不勸我，我差點兒錯殺人了。”于是釋放了宇文歆，卻也寬免了竇誕。
高祖任命歌舞藝人安叱奴為散騎常侍，李綱勸諫說：“根據(jù)《周禮》規(guī)定，音樂、歌舞藝人不能做官。即使就是神妙像春秋時衛(wèi)國的樂官師襄，才干像春秋時晉國的樂師子野，也都是父子相傳不能改變職業(yè)。所以曹操讓禰衡敲鼓，禰衡先脫去官員的服裝，說：‘不敢把前代君王規(guī)定的服裝作為藝人的衣裳。’北齊后主高緯把曹妙達(dá)封為王侯，給安馬駒授予開府頭銜，后世國君，應(yīng)該作為鑒戒。如今剛剛平定天下，開創(chuàng)了太平的基業(yè)，有功之臣還沒有全部封賞，才智高超的人還滯留在民間，卻先讓歌舞胡人穿上官服，登上五品官位，跑進(jìn)朝廷，完全不是創(chuàng)建功業(yè)傳給子孫的辦法。”高祖沒有采納。
李綱兼任太子詹事，隱太子李建成特別尊重他，李建成一次到溫泉去，李綱由于生病沒有同去。有人送魚來，太子叫做成魚膾，唐儉、趙元楷都聲稱會做。
李建成說：“揮刀切魚烹調(diào)菜肴，您諸位善長；至于和諧輔佐詳盡指點，那就是李綱的特長。”派遣使者賞賜兩百匹絹帛給他。后來李建成逐漸結(jié)交一些沒有德行的人，猜疑朝廷，李綱頻頻勸諫不被理睬，就請求退休。高祖責(zé)問他說：“你愿意給何潘仁當(dāng)長史，卻為給我當(dāng)尚書感到恥辱嗎？”李綱伏地叩頭說：“何潘仁，是個盜賊，確實經(jīng)常殺人害命，但是往往一勸就不殺，給他當(dāng)長史，所以沒有愧疚。陛下功業(yè)圓滿，很有些居功自傲，我說話就像把水潑在石頭上一滴不進(jìn)，還敢長期當(dāng)尚書嗎？再說我侍奉太子，太子又不聽勸，因此請求辭職。”高祖道歉說“：我了解您為人正直，希望盡力幫助我的孩子。”于是提升為太子少保，禮部尚書、太子詹事一一照舊。李綱又呈遞書信勸諫李建成說：“我老了，有幸還沒有死去，充任太子少保，希望報效微薄的力量。近來殿下飲酒過多，這不符合保養(yǎng)身體的原則。凡是當(dāng)兒子的，務(wù)必對父母孝順，對兄弟友愛，以便撫慰父皇的心靈，不應(yīng)當(dāng)聽信不正的意見，對朝廷產(chǎn)生猜忌。”李建成讀罷很不高興，行為更加放縱。李綱郁郁不樂，沒有指望，堅決要求退休，優(yōu)待下詔免去了禮部尚書。
高祖認(rèn)為李綱是隋朝有名望的老臣，親寫詔書還不曾稱呼他的名字。
太宗貞觀四年(630)，再任太子少師。因為腿腳生病特地賜給他轎子，聽任他坐到宮殿門前，咨詢治國大計。進(jìn)東宮，太子李承乾向他禮拜，太子每次親自處理政務(wù)，太宗必然命令李綱和房玄齡、王王圭在場輔佐。李綱曾說：“接受前輩君主的委托，輔佐幼小的孤兒君主，保護(hù)遙遠(yuǎn)的垂危生命，古人認(rèn)為困難，我卻認(rèn)為容易。”所以每當(dāng)發(fā)表議論，態(tài)度堅決不可改變本來意志。患病時，太宗派遣房玄齡登門問候。第二年去世，享年八十五歲，追認(rèn)開府儀同三司頭銜，謚號為“貞”，皇太子為他立碑。
當(dāng)年，北周齊王宇文憲的女兒孤身守寡，李綱提供了豐厚的撫恤經(jīng)費。李綱去世，齊王的寡女披頭散發(fā)放聲痛哭，如同死了親生父親。李綱在隋朝，官運不通，占卜得了一個蘊含革故鼎新和折鼎覆饣束意義的“鼎”卦，卜卦人說：“您會成為卿相，但等到改朝換代才能實現(xiàn)理想。現(xiàn)在如不隱退，就會遭受亡國殉葬的災(zāi)禍。”所以李綱雖然在唐朝官高位顯，多次稱病辭職。
有兩個孫兒李安仁、李安靜。
李安仁，高宗永徽年間任太子左庶子，太子李忠被廢回到他的封地陳州府第去時，東宮的官吏們都逃走了，惟獨李安仁哭泣著禮拜告別后才走。在恒州刺史的任上去世。
李安靜，武則天天授年間任右衛(wèi)將軍。武氏要改唐為周，朝廷百官都鼓動她登皇帝位，惟獨李安靜不愿附和。他被關(guān)進(jìn)監(jiān)獄后，來俊臣審問案情，李安靜說“：正因為我是唐朝舊臣，殺掉是可以的。如果問我的罪狀，我欺負(fù)過誰？”來俊臣誣陷殺害了他。武宗會昌年間，登記忠臣的后代，查問李安靜已沒有子孫，就追認(rèn)他為太子少師。
從李綱起五代都是朝臣，李安仁、李安靜又以剛正守節(jié)聞名，世人稱贊李氏家族道德崇高不會衰微。
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